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近日，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院王野教授課題組在費(fèi)托合成高效催化劑的研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Iridium boosts the selectivity and stability of cobalt catalysts for syngas to liquid fuels”為題發(fā)表于Chem (2022, https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.016)。

 費(fèi)托合成即合成氣(CO/H₂)催化轉(zhuǎn)化制備液體燃料是碳基能源催化領(lǐng)域的重要過程，金屬鈷是該反應(yīng)的一類高效催化劑。然而，Co催化劑易生成CH₄等低值烴，選擇性達(dá)到10-15%，降低了碳利用效率，同時(shí)還帶來極高的分離能耗。Co催化劑在反應(yīng)過程中還易發(fā)生氧化、燒結(jié)，導(dǎo)致失活。設(shè)計(jì)低CH₄選擇性、高穩(wěn)定性Co催化劑是該研究領(lǐng)域的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。另一方面，貴金屬如Ru、Re、Pt等常用于Co催化劑助劑，以提高催化性能。迄今，貴金屬助劑的作用本質(zhì)仍缺乏認(rèn)識。雖然一般認(rèn)為貴金屬促進(jìn)Co前驅(qū)體還原，但對其能否提升選擇性和穩(wěn)定性仍存在爭議。探究貴金屬的作用機(jī)制對于發(fā)展高性能費(fèi)托合成催化劑極為重要。

基于此，王野課題組與程俊課題組、Kansas大學(xué)Franklin Tao、上海交通大學(xué)劉晰等合作，構(gòu)建了貴金屬Ir修飾的納米Co催化劑，實(shí)現(xiàn)合成氣高選擇性、高穩(wěn)定性轉(zhuǎn)化制液體燃料。通過DFT計(jì)算預(yù)測貴金屬助劑的作用，發(fā)現(xiàn)貴金屬Ru、Re、Ir可穩(wěn)定Co為六方(HCP)晶相，降低CO解離能壘，提高CH₄生成能壘，從而提升催化劑活性，降低CH₄選擇性。構(gòu)建貴金屬Ir修飾的Co/CNT催化劑(Ir-Co/CNT)，費(fèi)托合成反應(yīng)產(chǎn)物C₅₊烴選擇性高達(dá)95%，CH₄選擇性低至2.7%，催化劑穩(wěn)定性優(yōu)異，超過1300小時(shí)未見失活。揭示了貴金屬Ir助劑對Co催化劑和費(fèi)托合成性能的調(diào)控作用：Ir改變Co納米粒子表面幾何結(jié)構(gòu)，形成HCP相Ir-Co單原子合金，促進(jìn)CO解離，提高催化活性；調(diào)控Co表面電子結(jié)構(gòu)，改變CO和H₂ 的吸附，提高表面吸附C物種覆蓋度和生成CH₄能壘，降低CH₄選擇性；提高抗氧化能力，延長催化劑壽命。研究為設(shè)計(jì)高效費(fèi)托合成催化劑，深入認(rèn)識多相催化中助劑的作用提供了重要指導(dǎo)。

該工作是多個(gè)團(tuán)隊(duì)緊密合作的成果。我院王野課題組負(fù)責(zé)催化劑合成、催化劑性能評價(jià)和部分催化劑表征，程俊課題組負(fù)責(zé)DFT計(jì)算，堪薩斯大學(xué)Franklin Tao負(fù)責(zé)原位XAS表征，上海交通大學(xué)劉晰負(fù)責(zé)原位電鏡表征。我院康金燦高工、博士后樊祺源、2017級博士生周偉(現(xiàn)蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院博士后)為論文共同第一作者。研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2019YFE0104400)，國家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體(22121001)、重大研究計(jì)劃集成項(xiàng)目(91945301)等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.016