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I&EC內(nèi)封面論文!大連理工梁長海教授團隊在鐵改性ZSM-23分子篩及其加氫異構(gòu)領(lǐng)域研究進展

來源:大連理工大學(xué)化工學(xué)院      2022-01-19
導(dǎo)讀:近期,大連理工大學(xué)化工學(xué)院梁長海教授團隊采用骨架外鐵改性ZSM-23分子篩,制備了Pt/xFe/ZSM-23雙功能催化劑,并將其應(yīng)用于十六烷加氫異構(gòu)反應(yīng)中,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Industrial & Engineering Chemistry Research 。

ZSM-23是一種具有MTT型拓撲結(jié)構(gòu)的微孔分子篩,其孔道結(jié)構(gòu)為水滴狀的十元環(huán)一維直通道,尺寸約為0.45×0.56 nm。因其獨特的單方向通道特性及可調(diào)變的酸性,而廣泛應(yīng)用于異構(gòu)降凝脫蠟、醇制烯烴等領(lǐng)域。近期,大連理工大學(xué)化工學(xué)院梁長海教授團隊采用骨架外鐵改性ZSM-23分子篩,制備了Pt/xFe/ZSM-23雙功能催化劑,并將其應(yīng)用于十六烷加氫異構(gòu)反應(yīng)中,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Industrial & Engineering Chemistry Research (2022, 61, 279-286. DOI: 10.1021/acs.iecr.1c04065)。

穆斯堡爾譜(圖1)結(jié)果顯示:骨架外Fe含量決定了其物種組成,在低含量(< 1.98 wt %)時Fe物相主要為HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)2]+;而當(dāng)Fe含量大于1.98wt%時,主要為Fe2O3顆粒聚集體。由于骨架外Fe物種相組成的區(qū)別,進而導(dǎo)致了Br?nsted濃度、Pt金屬分散性及還原能力產(chǎn)生了差異,HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)2]+的存在促進了總Br?nsted濃度和弱酸位點,并提高了Pt可還原性和分散性;而Fe2O3聚集體則包裹了Br?nsted中心,降低了酸濃度及Pt分散度。

圖1 紫外-可見漫反射光譜(a)及常溫57Fe穆斯堡爾譜圖(b)

通過引入適量非骨架Fe物種可以適當(dāng)?shù)恼{(diào)變ZSM-23分子篩的酸性分布以及其理化性能,同時Fe與金屬活性組分Pt之間的相互作用促進了Pt粒子的分散及還原;而非骨架Fe含量過高則導(dǎo)致分子篩表面易形成團聚程度較高的氧化鐵顆粒,覆蓋其酸性位點,進而影響Pt雙攻能催化劑的加氫異構(gòu)性能。Pt/1.98Fe/ZSM-23雙功能催化劑顯示出了較為優(yōu)異的加氫異構(gòu)性能,其異構(gòu)總收率最高可達80wt%。

圖2 樣品中Fe物種組成示意圖及非骨架Fe含量對異構(gòu)性能的影響

以上研究成果作為內(nèi)封面論文發(fā)表在化學(xué)工程領(lǐng)域重要期刊Industrial & Engineering Chemistry Research,第一作者為陳玉晶博士,唯一通訊作者為梁長海教授。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(22038008)、遼寧省“興遼英才計劃”項目(XLYC1908033)、中央高?;究蒲袑m椯Y金(DUT2021TB03)的資助。

全文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.1c04065


參考資料:http://chemeng.dlut.edu.cn/info/1039/11034.htm

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