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單原子催化劑可用作單原子納米酶，是一種近年來發(fā)展迅速的新一代納米酶，其在生物傳感、疾病診斷與治療、生物成像等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。單原子納米酶具有分散的單原子結(jié)構(gòu)和良好的配位環(huán)境，也具有顯著的催化活性和穩(wěn)定性。高原子利用率和結(jié)構(gòu)均勻的單原子位置使單原子催化劑具有高活性、高選擇性，為原子水平的催化機理研究提供了理想的平臺。迄今為止報道的獲得單原子催化劑的最常見策略是通過來自含有碳、氮和金屬種類的選定前體的熱解。目前，缺乏一種簡便的原子級精度單原子催化劑合成策略仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

西安交大外科夢工場呂毅教授團隊劉曉菲博士在《化學工程期刊》（chemical engineering journal）發(fā)表了題為“鈷單原子/氮摻雜碳的無熱解、簡便機械化學制備，實現(xiàn)高效水分解”的論文。論文的通訊作者劉曉菲為西安交通大學首批青年優(yōu)秀人才A類引進。西安交通大學第一附屬醫(yī)院為第一署名單位。

該研究提出利用一種快速的一步機械化學誘導的自組裝反應(yīng)，通過鈷(II)5,10,15,20-四-(4'-溴苯基)卟啉(Co-TPP-Br)與碳化鈣的直接球磨來制備由氮摻雜碳(Co-BM-C)負載的鈷單原子催化劑。

Co-BM-C的合成示意圖

成功的關(guān)鍵在首先于Co-TPP-Br中的溴基團在球磨條件下可以與碳化鈣發(fā)生反應(yīng)。機械化學輔助法可以直接形成碳基體以穩(wěn)定金屬位點。其次，選擇良好的鈷卟啉骨架提供了一個合適的相互作用，以穩(wěn)定自維持反應(yīng)中的鈷位點。因此，通過快速研磨步驟（15分鐘）成功制造了由摻氮碳支撐的鈷單原子催化劑，無需使用預先制備的碳載體或進一步的熱解。此外，獲得的Co-BM-C在1M KOH中表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧反應(yīng)和析氫反應(yīng)活性以及穩(wěn)定性。這一研究成果，不僅有助于從原子角度理解納米酶的催化本質(zhì)，也為納米酶的設(shè)計和活性的調(diào)控提供了理論支持。對綠色、簡便研發(fā)新型生物醫(yī)用材料，研發(fā)新型藥物有重要指導價值。

此研究得到國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學基金等資助支持。

論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721056631

參考資料：http://news.xjtu.edu.cn/info/1004/175991.htm