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作為典型的電催化產(chǎn)氧催化劑，氫氧化物材料在產(chǎn)氧反應(yīng)前的脫氫機(jī)制及晶格結(jié)構(gòu)演變對(duì)于理解其催化機(jī)理具有關(guān)鍵的指導(dǎo)意義。催化反應(yīng)主要發(fā)生在催化劑的表面，單層氫氧化物結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)合成可為探索催化過程中的金屬中心和晶格氧原子的作用及其與本征電催化性能間的關(guān)系提供理想的平臺(tái)。雖然二維超薄氫氧化物材料的研究已經(jīng)取得了長足的發(fā)展，但如何避免單分子層納米材料在制備和電極負(fù)載過程中的堆疊，獲得單層材料本征催化活性是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，尤其是在電極表面直接制備單層氫氧化物還未見報(bào)道。
研究團(tuán)隊(duì)建立了利用分子晶體在電極表面直接構(gòu)筑具有非晶結(jié)構(gòu)的單層氫氧化鎳的方法，并揭示了其在電催化產(chǎn)氧過程中的本征催化機(jī)制。單分子層氫氧化物材料的構(gòu)筑：一方面不需要經(jīng)歷在多層結(jié)構(gòu)脫氫過程中的氫原子擴(kuò)散而直接參與反應(yīng)，在較低電位下即可轉(zhuǎn)化為高價(jià)的活性態(tài)；另一方面通過摻雜金屬的協(xié)同作用，降低了體系的氧空位形成能，進(jìn)而產(chǎn)生了更多的活性位點(diǎn)。該特殊結(jié)構(gòu)的電極可以更大程度上發(fā)揮單層材料的本征催化活性，從而展示出優(yōu)異的電催化產(chǎn)氧特性。
該工作建立了在電極表面直接獲得單分子層氫氧化物的新途徑，所提出的催化機(jī)制對(duì)氫氧化物材料電催化機(jī)理的理解和新型催化劑的設(shè)計(jì)給出了有益借鑒。
單層氫氧化鎳鈷材料的合成機(jī)制及活性位點(diǎn)模型圖
論文鏈接為：https://www.nature.com/articles/s41929-021-00715-w
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