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作為典型的電催化產(chǎn)氧催化劑，氫氧化物材料在產(chǎn)氧反應(yīng)前的脫氫機(jī)制及晶格結(jié)構(gòu)演變對(duì)于理解其催化機(jī)理具有關(guān)鍵的指導(dǎo)意義。催化反應(yīng)主要發(fā)生在催化劑的表面，單層氫氧化物結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)合成可為探索催化過(guò)程中的金屬中心和晶格氧原子的作用及其與本征電催化性能間的關(guān)系提供理想的平臺(tái)。雖然二維超薄氫氧化物材料的研究已經(jīng)取得了長(zhǎng)足的發(fā)展，但如何避免單分子層納米材料在制備和電極負(fù)載過(guò)程中的堆疊，獲得單層材料本征催化活性是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，尤其是在電極表面直接制備單層氫氧化物還未見(jiàn)報(bào)道。
研究團(tuán)隊(duì)建立了利用分子晶體在電極表面直接構(gòu)筑具有非晶結(jié)構(gòu)的單層氫氧化鎳的方法，并揭示了其在電催化產(chǎn)氧過(guò)程中的本征催化機(jī)制。單分子層氫氧化物材料的構(gòu)筑：一方面不需要經(jīng)歷在多層結(jié)構(gòu)脫氫過(guò)程中的氫原子擴(kuò)散而直接參與反應(yīng)，在較低電位下即可轉(zhuǎn)化為高價(jià)的活性態(tài)；另一方面通過(guò)摻雜金屬的協(xié)同作用，降低了體系的氧空位形成能，進(jìn)而產(chǎn)生了更多的活性位點(diǎn)。該特殊結(jié)構(gòu)的電極可以更大程度上發(fā)揮單層材料的本征催化活性，從而展示出優(yōu)異的電催化產(chǎn)氧特性。
該工作建立了在電極表面直接獲得單分子層氫氧化物的新途徑，所提出的催化機(jī)制對(duì)氫氧化物材料電催化機(jī)理的理解和新型催化劑的設(shè)計(jì)給出了有益借鑒。
單層氫氧化鎳鈷材料的合成機(jī)制及活性位點(diǎn)模型圖
論文鏈接為：https://www.nature.com/articles/s41929-021-00715-w
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