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Nature在線刊發(fā)該論文
Nature是國(guó)際上最具影響力的學(xué)術(shù)期刊之一，致力于報(bào)道和評(píng)論全球科學(xué)研究最重要的突破。值得一提的是，2018年華僑大學(xué)首次以通訊單位發(fā)表Nature正刊。3年后，華僑大學(xué)再次以通訊單位發(fā)表Nature正刊論文，標(biāo)志著學(xué)校的科研水平得到了顯著提升，步入了良性發(fā)展的快車道。
金屬鹵化物鈣鈦礦具有優(yōu)異的光電特性，如摩爾消光系數(shù)高、載流子遷移距離長(zhǎng)、能帶隙可調(diào)、缺陷容忍度高等，在太陽(yáng)能電池和發(fā)光二極管等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景?；谖⒂^晶體結(jié)構(gòu)的不同，金屬鹵化物鈣鈦礦可分為零維、低維和三維等。其中，低維鈣鈦礦材料具有量子限域效應(yīng)，激子結(jié)合能較大，不易產(chǎn)生非輻射復(fù)合，發(fā)光效率較高。但是，要想開發(fā)應(yīng)用于發(fā)光器件的高效、穩(wěn)定的低維金屬鹵化物鈣鈦礦材料，仍面臨兩大挑戰(zhàn)：一是缺陷態(tài)的存在，會(huì)致使形成非輻射復(fù)合中心，導(dǎo)致離子遷移，不利于器件的發(fā)光效率、穩(wěn)定性；二是多相混合量子阱的形成，會(huì)導(dǎo)致在光、電激發(fā)下，能量從寬帶隙量子阱向窄帶隙量子阱傳遞，產(chǎn)生耗散，不利于器件的發(fā)光效率、色純度。
圖1三種鈣鈦礦發(fā)光薄膜的成膜過(guò)程示意圖，其中PEA表示苯乙基銨鹽，TPPO表示三苯基氧化膦，TFPPO表示三（4-氟苯基）氧化膦。
為了提高低維鈣鈦礦LED器件的性能，多倫多大學(xué)的EdwardH. Sargent團(tuán)隊(duì)和華僑大學(xué)的魏展畫團(tuán)隊(duì)共同提出低維金屬鹵化物鈣鈦礦的表面鈍化—阱寬調(diào)控策略。如圖1所示，在反溶劑引發(fā)的結(jié)晶過(guò)程中，[PbBr6]4-、MA+和Cs+離子先形成鈣鈦礦前驅(qū)體薄片，然后PEA+有機(jī)陽(yáng)離子與前驅(qū)體薄片作用生成低維鈣鈦礦發(fā)光薄膜。參照組中，PEA+有機(jī)陽(yáng)離子的無(wú)序、快速擴(kuò)散導(dǎo)致缺陷中心和雜亂維度的量子阱結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生。實(shí)驗(yàn)組中，TPPO和TFPPO分子中的P=O鍵可以和鈣鈦礦前驅(qū)體薄片發(fā)生P=O:Pb2+相互作用，有效地調(diào)控結(jié)晶過(guò)程，減少了缺陷中心的產(chǎn)生。此外，TFPPO中豐富的F基團(tuán)可以和PEA+有機(jī)陽(yáng)離子相互作用，起到原料緩釋和延緩結(jié)晶生長(zhǎng)的作用，最終形成維度均一的高質(zhì)量鈣鈦礦發(fā)光薄膜。
圖2(a)鈣鈦礦LED器件的結(jié)構(gòu)示意圖、截面透射電鏡圖和能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖；(b)三種鈣鈦礦LED器件對(duì)應(yīng)的電流-電壓曲線、亮度-電壓曲線和外量子效率-亮度曲線；(c)三種鈣鈦礦LED器件的外量子效率統(tǒng)計(jì)分布圖；(d)三種鈣鈦礦的單電子和單空穴器件的電流-電壓曲線；(e)基于TFPPO處理的鈣鈦礦LED器件的工況壽命曲線。
如圖2所示，這種薄膜具有均勻、致密的表面形貌，發(fā)光波長(zhǎng)517 nm，發(fā)光半峰寬僅20 nm，光致發(fā)光效率接近100%。所制備的綠光LED器件外量子效率高達(dá)25.6%，在7,200 cd m-2亮度下運(yùn)行壽命達(dá)到2小時(shí)，遠(yuǎn)超目前報(bào)道的同類器件。
魏展畫教授表示，過(guò)去幾年，鈣鈦礦LED的器件性能和工況壽命都得到了顯著提升，但仍然是任重道遠(yuǎn)。未來(lái)需要更多的科學(xué)家一起努力提高器件的穩(wěn)態(tài)輸出性能、高效器件重復(fù)性和多色光譜輸出性能等。
在該論文中，多倫多大學(xué)博士后馬冬昕博士為第一作者，她曾在華僑大學(xué)開展了為期一年的訪問(wèn)研究；華僑大學(xué)的林克斌博士為第二作者，也為該工作做出了重要貢獻(xiàn)。Edward H. Sargent教授和魏展畫教授為通訊作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金和華僑大學(xué)科學(xué)研究基金的大力支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03997-z
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