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Nature在線刊發(fā)該論文

Nature是國際上最具影響力的學(xué)術(shù)期刊之一，致力于報道和評論全球科學(xué)研究最重要的突破。值得一提的是，2018年華僑大學(xué)首次以通訊單位發(fā)表Nature正刊。3年后，華僑大學(xué)再次以通訊單位發(fā)表Nature正刊論文，標志著學(xué)校的科研水平得到了顯著提升，步入了良性發(fā)展的快車道。

金屬鹵化物鈣鈦礦具有優(yōu)異的光電特性，如摩爾消光系數(shù)高、載流子遷移距離長、能帶隙可調(diào)、缺陷容忍度高等，在太陽能電池和發(fā)光二極管等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景?；谖⒂^晶體結(jié)構(gòu)的不同，金屬鹵化物鈣鈦礦可分為零維、低維和三維等。其中，低維鈣鈦礦材料具有量子限域效應(yīng)，激子結(jié)合能較大，不易產(chǎn)生非輻射復(fù)合，發(fā)光效率較高。但是，要想開發(fā)應(yīng)用于發(fā)光器件的高效、穩(wěn)定的低維金屬鹵化物鈣鈦礦材料，仍面臨兩大挑戰(zhàn)：一是缺陷態(tài)的存在，會致使形成非輻射復(fù)合中心，導(dǎo)致離子遷移，不利于器件的發(fā)光效率、穩(wěn)定性；二是多相混合量子阱的形成，會導(dǎo)致在光、電激發(fā)下，能量從寬帶隙量子阱向窄帶隙量子阱傳遞，產(chǎn)生耗散，不利于器件的發(fā)光效率、色純度。

圖1三種鈣鈦礦發(fā)光薄膜的成膜過程示意圖，其中PEA表示苯乙基銨鹽，TPPO表示三苯基氧化膦，TFPPO表示三（4-氟苯基）氧化膦。

為了提高低維鈣鈦礦LED器件的性能，多倫多大學(xué)的EdwardH. Sargent團隊和華僑大學(xué)的魏展畫團隊共同提出低維金屬鹵化物鈣鈦礦的表面鈍化—阱寬調(diào)控策略。如圖1所示，在反溶劑引發(fā)的結(jié)晶過程中，[PbBr₆]^4-、MA⁺和Cs⁺離子先形成鈣鈦礦前驅(qū)體薄片，然后PEA⁺有機陽離子與前驅(qū)體薄片作用生成低維鈣鈦礦發(fā)光薄膜。參照組中，PEA⁺有機陽離子的無序、快速擴散導(dǎo)致缺陷中心和雜亂維度的量子阱結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生。實驗組中，TPPO和TFPPO分子中的P=O鍵可以和鈣鈦礦前驅(qū)體薄片發(fā)生P=O:Pb²⁺相互作用，有效地調(diào)控結(jié)晶過程，減少了缺陷中心的產(chǎn)生。此外，TFPPO中豐富的F基團可以和PEA⁺有機陽離子相互作用，起到原料緩釋和延緩結(jié)晶生長的作用，最終形成維度均一的高質(zhì)量鈣鈦礦發(fā)光薄膜。

圖2(a)鈣鈦礦LED器件的結(jié)構(gòu)示意圖、截面透射電鏡圖和能級結(jié)構(gòu)示意圖；(b)三種鈣鈦礦LED器件對應(yīng)的電流-電壓曲線、亮度-電壓曲線和外量子效率-亮度曲線；(c)三種鈣鈦礦LED器件的外量子效率統(tǒng)計分布圖；(d)三種鈣鈦礦的單電子和單空穴器件的電流-電壓曲線；(e)基于TFPPO處理的鈣鈦礦LED器件的工況壽命曲線。

如圖2所示，這種薄膜具有均勻、致密的表面形貌，發(fā)光波長517 nm，發(fā)光半峰寬僅20 nm，光致發(fā)光效率接近100%。所制備的綠光LED器件外量子效率高達25.6%，在7,200 cd m^-2亮度下運行壽命達到2小時，遠超目前報道的同類器件。

魏展畫教授表示，過去幾年，鈣鈦礦LED的器件性能和工況壽命都得到了顯著提升，但仍然是任重道遠。未來需要更多的科學(xué)家一起努力提高器件的穩(wěn)態(tài)輸出性能、高效器件重復(fù)性和多色光譜輸出性能等。

在該論文中，多倫多大學(xué)博士后馬冬昕博士為第一作者，她曾在華僑大學(xué)開展了為期一年的訪問研究；華僑大學(xué)的林克斌博士為第二作者，也為該工作做出了重要貢獻。Edward H. Sargent教授和魏展畫教授為通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金和華僑大學(xué)科學(xué)研究基金的大力支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03997-z

參考資料：https://www.hqu.edu.cn/info/1067/93583.htm