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2021年11月12日，國際著名期刊《自然?通訊》（Nature Communications）同期在線發(fā)表了西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院陳凱杰教授和張健教授團(tuán)隊的研究論文，分別題為“One-step ethylene production from a four component gas mixture by a single physisorbent”、“Efficient electrocatalytic acetylene semihydrogenation by electron–rich metal sites in N–heterocyclic carbene metal complexes”。

乙烯是合成諸多乙烯下游聚合產(chǎn)品過程中重要的化工原料之一。然而，目前乙烯的生產(chǎn)中存在著痕量的雜質(zhì)乙炔（0.5-3%）難以去除，當(dāng)前基于貴金屬鈀基催化劑的高溫乙炔去除工藝存在著能耗高，消耗氫氣作為氫源等問題。同時，其它多種雜質(zhì)（乙烷，二氧化碳）的存在，使得乙烯分離流程過于繁瑣，往往需要三步的高能耗分離工藝。

針對乙烯生產(chǎn)中多種雜質(zhì)處理困難的問題，2019年陳凱杰教授團(tuán)隊提出串聯(lián)吸附劑分離技術(shù)首次實現(xiàn)了乙烷/乙烯/乙炔/二氧化碳四元混合體系中乙烯的一步提純（Science 2019, 366, 241–246）。但使用單一物理吸附劑實現(xiàn)復(fù)雜體系的分離仍然具有明顯的工藝優(yōu)勢（如裝填工藝簡單，放大實驗可行性高）?；诖?，團(tuán)隊通過金屬有機框架材料的精準(zhǔn)結(jié)構(gòu)設(shè)計，將針對多種雜質(zhì)氣體的特異性吸附位點，同時嵌入到單一多孔吸附材料內(nèi)。首次實現(xiàn)了乙烷，乙炔和二氧化碳同時在單一MOFs中的對于乙烯分子的選擇性吸附，進(jìn)而僅通過一步吸附分離，就能夠?qū)崿F(xiàn)四元混合體系中聚合物級乙烯的高純制備，為未來新型乙烯分離材料研發(fā)和相關(guān)工藝優(yōu)化提供了重要設(shè)計思路。

針對乙烯生產(chǎn)中乙炔的去除工藝能耗和成本高等問題，張健教授團(tuán)隊于2021年7月1日在國際著名期刊《自然?催化》（Nature Catalysis）期刊上發(fā)表相關(guān)論文，提出采用清潔、安全、簡單且成本較低的電催化技術(shù)去除乙烯中的乙炔雜質(zhì)，并成功將乙炔雜質(zhì)控制在工業(yè)要求的5 ppm以下。然而，受限于水溶液中極低的乙炔溶解度及水相反應(yīng)中HER（hydrogen evolution reaction）副反應(yīng)的存在,電催化乙炔半氫反應(yīng)的活性和選擇性有待進(jìn)一步提高，并且該反應(yīng)的機理研究方面尚不明確。基于此，團(tuán)隊基于具有三相界面的電催化反應(yīng)體系，以氮雜環(huán)卡賓銅配合物為電催化劑，利用氮雜環(huán)卡賓對銅的強給電子效應(yīng)及強金屬親和力，促進(jìn)了乙炔吸附和乙烯解吸的動力學(xué)過程，實現(xiàn)了電催化乙炔半氫化性能的顯著優(yōu)化。相關(guān)實驗結(jié)果表明：氮雜環(huán)卡賓銅中富電子銅位點可促進(jìn)乙炔的親電吸附并有助于脫附親核性乙烯，最終有效抑制電催化乙炔半氫化過程中的副反應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的半氫化性能。

這兩篇論文的第一作者分別為我?；瘜W(xué)與化工學(xué)院曹健瑋（2019級碩士生）和張蕾副教授，西北工業(yè)大學(xué)均為論文第一完成單位，陳凱杰教授和張健教授分別為兩篇論文的第一通訊作者，愛爾蘭利莫瑞克大學(xué)Mike Zaworotko教授和西湖大學(xué)王濤教授為共同通訊作者。該兩項研究得到了國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金等項目支持。

論文鏈接為：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26473-8.pdf

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26853-0.pdf