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近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)李微雪教授所領(lǐng)導(dǎo)的理論與計(jì)算催化團(tuán)隊(duì)經(jīng)過八年攻關(guān)，提出并建立了界面作用調(diào)控納米催化劑生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)理論和雙功能載體高通量篩選策略，為理性設(shè)計(jì)和篩選穩(wěn)定的抗燒結(jié)納米催化劑提供了參考。研究成果11月5日在線發(fā)表于《科學(xué)》(Science)上。

高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的催化劑的設(shè)計(jì)研發(fā)，對(duì)于提高催化反應(yīng)效率、節(jié)能降耗并對(duì)我國(guó)實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo)具有重要意義，迫切需要先進(jìn)催化理論的發(fā)展和指導(dǎo)。其中，納米催化劑因其高的原子利用率和量子效應(yīng)的存在，作為多相催化研究的前沿長(zhǎng)期以來受到廣泛關(guān)注并取得了巨大進(jìn)展。然而，包括納米催化劑在內(nèi)的穩(wěn)定性問題正成為催化劑面向產(chǎn)業(yè)化以實(shí)現(xiàn)高效的化工生產(chǎn)、能源和環(huán)境催化轉(zhuǎn)化以及實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo)過程中生死攸關(guān)的主要瓶頸之一。全球每年因工業(yè)催化劑，以熱誘導(dǎo)和化學(xué)誘導(dǎo)的納米催化劑生長(zhǎng)團(tuán)聚(圖1A)為代表的失活引起的催化劑替換、再生成本達(dá)數(shù)百億人民幣。對(duì)貴金屬催化劑日漸攀高的需求，也亟需解決其納米化所帶來嚴(yán)峻的穩(wěn)定性問題。目前，納米催化劑穩(wěn)定性研究仍缺乏一般性原理和基礎(chǔ)理論指導(dǎo)，導(dǎo)致催化劑壽命試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)成本高且耗時(shí)，極大制約了高活性、高選擇性納米催化劑的工業(yè)化進(jìn)程。

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)李微雪教授和團(tuán)隊(duì)成員胡素磊博士使用以人工智能和大數(shù)據(jù)分析為代表的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)科學(xué)發(fā)現(xiàn)研究范式，積極探索控制納米材料生長(zhǎng)的基本原理，以熱誘導(dǎo)和化學(xué)誘導(dǎo)納米催化劑生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)為著眼點(diǎn)，揭示了金屬與載體界面作用的線性標(biāo)度關(guān)系和相應(yīng)的描述符，建立了界面作用控制納米催化劑生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)和抗燒結(jié)性的理論方法。該理論被基于第一性原理神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬和大量已發(fā)表實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)證實(shí)。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步提出了利用雙功能載體打破標(biāo)度關(guān)系限制的高通量篩選策略，為改進(jìn)納米催化劑的抗燒結(jié)穩(wěn)定性提供了理論研究方法。

圖1.燒結(jié)機(jī)理和標(biāo)度關(guān)系。(A)粒子遷移團(tuán)聚與熟化示意圖；(B)金屬原子在載體上的擴(kuò)散能壘與金屬原子在載體上吸附能間的標(biāo)度關(guān)系；(C)約化的金屬原子吸附能和金屬納米粒子與載體的粘附能間的標(biāo)度關(guān)系；(D)負(fù)載金屬納米粒子的化學(xué)勢(shì)隨尺寸的變化關(guān)系。

具體來說，該團(tuán)隊(duì)在數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)分析1252組金屬催化劑與載體界面作用能的基礎(chǔ)上，揭示了金屬原子與載體表面上吸附能分別與金屬原子擴(kuò)散能壘(圖1B)、金屬納米粒子粘附能之間的線性標(biāo)度關(guān)系(圖1C)，確定了金屬與載體相互作用的描述符，建立了考慮界面作用和尺寸效應(yīng)的金屬納米粒子化學(xué)勢(shì)的準(zhǔn)確計(jì)算方法(圖1D)，為大規(guī)模計(jì)算研究納米催化劑生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)奠定了基礎(chǔ)。

該團(tuán)隊(duì)結(jié)合研究了323種單組分載體負(fù)載的納米催化劑生長(zhǎng)速率和金屬與載體界面作用強(qiáng)度之間的關(guān)系，揭示存在有一般性的火山型依賴關(guān)系(圖2)，由此提出了界面作用調(diào)控納米催化劑抗燒結(jié)的Sabatier作用原理：界面作用既不能太強(qiáng)，否則會(huì)導(dǎo)致以熟化的方式失活；也不能太弱，否則會(huì)導(dǎo)致以粒子遷移碰撞的機(jī)制失活。在單組分載體上，由于界面作用標(biāo)度關(guān)系的限制，僅當(dāng)界面作用強(qiáng)度取值適中時(shí)，納米催化劑穩(wěn)定性達(dá)到最優(yōu)，其耐燒結(jié)溫度為金屬熔點(diǎn)一半，即長(zhǎng)期以來經(jīng)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的所謂塔曼溫度。

圖2.納米催化劑穩(wěn)定性的Sabatier作用原理。(A)納米催化劑燒結(jié)開啟溫度對(duì)原子吸附能的火山型依賴關(guān)系。(B)開啟溫度對(duì)約化的界面相互作用描述符的火山型關(guān)系。(C)用金屬體相材料熔點(diǎn)約化的開啟溫度與接觸角間的普適火山關(guān)系圖。

該團(tuán)隊(duì)以納米金Au催化劑為例，檢索收集了大量已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論預(yù)測(cè)高度一致(圖3A)。另外還展開了基于第一性原理神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)的大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬，從微觀理論模擬上直接證明了界面作用調(diào)控納米催化劑抗燒結(jié)性的調(diào)控原理(圖3B-G)，進(jìn)一步確認(rèn)了該作用原理的正確性。在對(duì)貴金屬Pt，Rh研究中，已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)也很好地驗(yàn)證了理論的正確性。

圖3.抗燒結(jié)性Sabatier原理的實(shí)驗(yàn)和理論證明。(A)負(fù)載Au納米催化劑的模擬燒結(jié)開啟溫度及其實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比。(B-G)第一性原理神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)分子動(dòng)力學(xué)模擬。

圖4.超越火山型關(guān)系雙功能載體的設(shè)計(jì)和高通量篩選。(A)強(qiáng)和弱界面相互作用組成的雙功能載體。(B)CeO2-x@ZrO2(111)雙功能載體穩(wěn)定Au團(tuán)簇。(C)高通量篩選6724種雙功能載體。

對(duì)于高溫催化反應(yīng)和小尺寸納米催化劑，穩(wěn)定性問題變得更為嚴(yán)峻，單組分載體無法滿足相應(yīng)的要求。該團(tuán)隊(duì)提出將強(qiáng)和弱兩種不同界面相互作用強(qiáng)度的載體組合起來分別抑制納米粒子遷移碰撞和熟化兩個(gè)過程(圖4A-B)，從而打破了金屬與載體界面作用標(biāo)度關(guān)系和火山圖的限制。以納米金催化劑為例、高通量篩選了6724種雙功能載體，預(yù)測(cè)了大量雙功能載體使該催化劑耐燒結(jié)溫度遠(yuǎn)超其塔曼溫度(圖4C)。這一研究策略為利用雙功能載體穩(wěn)定納米催化劑的提供了可能。由于雙功能載體與納米催化劑之間存在有大量豐富、多樣的界面活性位點(diǎn)，這也有助于同時(shí)優(yōu)化催化劑活性和選擇性。

該項(xiàng)工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院前沿重點(diǎn)項(xiàng)目、中科院王寬誠(chéng)率先人才計(jì)劃盧嘉錫國(guó)際團(tuán)隊(duì)、中國(guó)博士后科學(xué)基金等專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)資助，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)超算中心和鄭州國(guó)家超算中心為該項(xiàng)研究提供機(jī)時(shí)。

論文鏈接：http://www.science.org/doi/10.1126/science.abi9828

參考資料：http://news.ustc.edu.cn/info/1055/77352.htm