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福建物構(gòu)所高居里溫度“光鐵電半導(dǎo)體”獲得進(jìn)展

圖：分子設(shè)計獲得高居里溫度“光鐵電體” 

光鐵電體是光生載流子與鐵電極化相互耦合表現(xiàn)出優(yōu)異光電性能的一類鐵電材料，在下一代光電器件中具有重要的應(yīng)用前景。光鐵電體展現(xiàn)自發(fā)極化和半導(dǎo)體光電導(dǎo)特性，表現(xiàn)出豐富的物理性能，特別是光輻照下產(chǎn)生新穎的光鐵電現(xiàn)象，如鐵電光伏效應(yīng)、光折變和光致形變效應(yīng)等。中科院福建物構(gòu)所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室“無機光電功能晶體材料”羅軍華研究員團隊以創(chuàng)制強光電耦合的新型光鐵電晶體材料為主要目標(biāo)，成功設(shè)計制備出系列鐵電極化與半導(dǎo)體光生載流子耦合的雜化光鐵電體，開辟了雜化“光鐵電半導(dǎo)體”研究新領(lǐng)域；發(fā)展出新一代鐵電極化驅(qū)動的光電探測技術(shù)、高靈敏偏振探測技術(shù)及高性能高能射線探測技術(shù)。二維多層有機-無機雜化鈣鈦礦因其具有結(jié)構(gòu)的易于設(shè)計性、穩(wěn)定性及良好的半導(dǎo)體屬性，為構(gòu)造新一類二維光鐵電體材料提供了廣闊的平臺。然而，如何有效地提高二維多層光鐵電體的居里溫度，并進(jìn)一步推進(jìn)其器件的實際應(yīng)用，是當(dāng)前光鐵電體材料研究一個重要方向。

在前期的研究基礎(chǔ)上，團隊創(chuàng)新結(jié)構(gòu)設(shè)計思路，利用精確分子工程修飾的策略，發(fā)展了具有高居里溫度的二維鈣鈦礦光鐵電體。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，通過溴原子取代有機基元中的氫原子，構(gòu)筑了新的二維鈣鈦礦材料不僅保持原有的極性結(jié)構(gòu)，而且其鐵電相變居里溫度有了顯著提高（ΔT = 85.4 K）。進(jìn)一步單晶結(jié)構(gòu)與理論計算分析表明，有機基元與無機骨架之間鹵素的相互作用以及重的鹵素原子導(dǎo)致了鐵電相變能壘提高，從而增加了光鐵電體的居里溫度。同時，我們結(jié)合了鐵電極化的本質(zhì)以及鈣鈦礦材料優(yōu)異的半導(dǎo)體特性，基于鈣鈦礦單晶器件，在其晶體學(xué)極軸方向獲得了明顯鐵電光伏效應(yīng)。該研究工作為設(shè)計具有高居里溫度的光鐵電體提供了新思路，相關(guān)研究結(jié)果以通訊形式發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（J. Am. Chem. Soc.2021, 143(20), 7593–7598），該論文的第一作者為已畢業(yè)的國科大博士生吳振躍。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c00459

福建物構(gòu)所“光鐵電半導(dǎo)體”自驅(qū)動X射線探測取得進(jìn)展

圖：單層雜化鈣鈦礦改造成雙層雜化鈣鈦礦“光鐵電半導(dǎo)體”實現(xiàn)自驅(qū)動X-射線探測

近年來，金屬鹵化物鈣鈦礦因其高的X射線吸收系數(shù)、大的μτ乘積（μ為載流子遷移率，τ為載流子壽命）、良好的抗輻射損傷能力以及易于加工等特點在X射線探測領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。但是迄今為止，高靈敏的無源X射線探測器的研究還鮮有報道。鐵電半導(dǎo)體由于其自發(fā)極化誘導(dǎo)的體光伏效應(yīng)能夠自發(fā)分離光生電子-空穴，在高靈敏的無源X射線探測方面展現(xiàn)了巨大的潛力。

光鐵電體是光生載流子與鐵電極化相互耦合表現(xiàn)出優(yōu)異光電性能的一類鐵電材料，在下一代光電器件中具有重要的應(yīng)用前景。光鐵電體展現(xiàn)自發(fā)極化和半導(dǎo)體光電導(dǎo)特性，表現(xiàn)出豐富的物理性能，特別是光輻照下產(chǎn)生新穎的光鐵電現(xiàn)象，如鐵電光伏效應(yīng)、光折變和光致形變效應(yīng)等。中科院福建物構(gòu)所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室“無機光電功能晶體材料”羅軍華研究員團隊以創(chuàng)制強光電耦合的新型光鐵電晶體材料為主要目標(biāo)，成功設(shè)計制備出系列鐵電極化與半導(dǎo)體光生載流子耦合的雜化光鐵電體，開辟了雜化“光鐵電半導(dǎo)體”研究新領(lǐng)域；發(fā)展出新一代鐵電極化驅(qū)動的光電探測技術(shù)、高靈敏偏振探測技術(shù)及高性能高能射線探測技術(shù)。在前期工作基礎(chǔ)上，以典型的二維單層雜化鈣鈦為模板，引入無機Cs⁺離子，通過維度重構(gòu)獲得一例二維多層鐵電半導(dǎo)體化合物。研究表明，二維多層結(jié)構(gòu)增強了材料的量子阱厚度，有效提升了材料的電子電導(dǎo)率及載流子遷移率；同時在X射線輻照下，鐵電極化所誘導(dǎo)的體光伏效應(yīng)（~0.5 V）促進(jìn)光生電子-空穴的自發(fā)分離，零偏壓下實現(xiàn)了高靈敏的無源自驅(qū)動X射線探測，其靈敏度高達(dá)~410 μC Gy-1 cm-2。該工作為設(shè)計無源高能射線光電探測材料提供了新的研究思路，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》 (Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60(38), 20970-20976)，姬成敏副研究員為該論文的第一作者。

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202108145

福建物構(gòu)所手性鈣鈦礦半導(dǎo)體實現(xiàn)可見-近紅外雙模圓偏振探測

圖：手性層狀雜化鈣鈦礦半導(dǎo)體實現(xiàn)可見/近紅外雙模圓偏振直接探測

圓偏振探測在藥物篩選、遙感、量子計算、自旋光電子信息和通訊等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。其中，基于手性材料的圓偏振直接探測因在器件小型化和集成化方面的優(yōu)勢受到了研究者們的廣泛專注。層狀雜化鈣鈦礦材料由于其結(jié)構(gòu)可設(shè)計性強，易于引入手性基元獲得其圓二色性，制備出半導(dǎo)體特性優(yōu)異的層狀手性雜化鈣鈦礦材料應(yīng)用于圓偏振直接探測。然而，目前圓偏振直接探測主要集中在單模式探測，而有利于提高器件靈敏度和夜視性能的可見-近紫外雙模探測仍然有待探索。

中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室“無機光電功能晶體材料”羅軍華研究員團隊利用雙光子吸收效應(yīng)，通過手性二維鈣鈦礦單晶實現(xiàn)了可見-近紅外雙模圓偏振直接探測。與福建物構(gòu)所陳學(xué)元研究員團隊合作實驗發(fā)現(xiàn)，得益于層狀材料較強的光-物質(zhì)相互作用，該化合物的雙光子系數(shù)高達(dá)55 cm/MW，遠(yuǎn)高于大部分無機材料。值得注意的是，該化合物在可見光（520 nm）和近紅外光（800 nm）下均表現(xiàn)出較好的圓偏振直接探測性能，其光電流開關(guān)比大于10³，光電流的不對稱度大于0.1。該項工作拓展了手性鈣鈦礦的應(yīng)用范圍，并為具有大雙光子系數(shù)的手性鈣鈦礦的設(shè)計合成提供了思路。相關(guān)研究結(jié)果以通訊形式發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc.2021,143(35), 14077-14082），該論文第一作者為已畢業(yè)的上?？萍即髮W(xué)聯(lián)培博士生彭玉。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07183。

福建物構(gòu)所無機深紫外非線性倍頻開關(guān)晶體材料獲得進(jìn)展

圖：無機深紫外非線性倍頻開關(guān)

非線性光學(xué)（NLO）倍頻開關(guān)材料，指的是NLO倍頻響應(yīng)在不同的外部刺激下發(fā)生可逆轉(zhuǎn)換的一類材料，由于其在光電器件中的潛在應(yīng)用，在光學(xué)開關(guān)、傳感器、數(shù)據(jù)存儲、智能器件和信息加密等高精尖技術(shù)領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。但是，目前的NLO倍頻開關(guān)材料主要集中在有機物和有機-無機雜化化合物中，其帶隙值往往較窄，目前還沒有深紫外NLO倍頻開關(guān)材料的相關(guān)報道。

中科院福建物構(gòu)所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室“無機光電功能晶體材料”羅軍華研究員團隊發(fā)現(xiàn)了一例新型深紫外無機倍頻材料無機硫酸鹽Li₉Na₃Rb₂(SO₄)₇。熱分析測試表明，該化合物在783 K左右會發(fā)生熱致可逆相變；變溫NLO測試表明，該化合物在相變前后具有可逆的NLO倍頻開關(guān)響應(yīng)，并且表現(xiàn)出大的NLO倍頻開關(guān)比。同時，線性光學(xué)測試表明該化合物具有寬的的帶隙，大于6.7 eV，表明該化合物能夠應(yīng)用于190 nm以下的深紫外波段。團隊與桂林理工大學(xué)的匡小軍教授合作，收集了該化合物在不同溫度下的原位中子衍射圖譜，并解析了該化合物的高溫結(jié)構(gòu)。結(jié)構(gòu)分析表明，該化合物的NLO開關(guān)響應(yīng)是由局部NLO活性基元(SO₄)^2-發(fā)生平移和旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的。這項工作進(jìn)一步擴寬了NLO倍頻開關(guān)材料的可應(yīng)用波段，為研究深紫外NLO倍頻開關(guān)材料提供了新的機遇，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在中國化學(xué)會旗艦期刊CCS Chemistry（CCS Chem.,2021, 3(7), 2298-2306），該論文的第一作者為國科大博士生李雁強。

論文鏈接：https://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000436