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近日，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院楊勇教授課題組在鈉離子電池層狀氧化物正極材料構(gòu)效關(guān)系的研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Engineering Na⁺-layer spacings to stabilize Mn-based layered cathodes for sodium-ion batteries”為題，發(fā)表于《自然?通訊》Nature Communications, 12, 4903。

鈉離子電池（NIBs）具有原料儲(chǔ)量豐富、成本低廉等優(yōu)勢，更有望應(yīng)用于大規(guī)模儲(chǔ)能器件，如靜態(tài)儲(chǔ)能基站和智能電網(wǎng)等。層狀過渡金屬氧化物（LiTmO₂和Na_xTmO₂）材料目前仍然是鋰離子電池（LIBs）和NIBs的主要正極材料，其晶體結(jié)構(gòu)由堿金屬(Li⁺/Na⁺)層和過渡金屬(TmO₂)層的有序堆疊組成。然而，LiTmO₂和Na_xTmO₂材料在充放電過程中，Li⁺/Na⁺ 的嵌入和脫出會(huì)引起結(jié)構(gòu)相變，導(dǎo)致電極材料容量快速衰退。引起層狀氧化物正極材料結(jié)構(gòu)相變的主要原因包括Tm離子的遷移、Tm/O離子氧化還原反應(yīng)過程中Tm-O鍵的各向異性變化以及O-O、Na(Li)-O和Tm-O之間靜電相互作用等。近年來，為了緩解Mn基Na_xTmO₂材料在充放電過程中的多重相變問題，楊勇教授課題組提出了多種材料設(shè)計(jì)和改性策略。比如，采用惰性元素部分替代Jahn-Teller中心，例如Al³⁺、Zn²⁺摻雜改性材料（Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 18086-18095；Energy Storage Mater., 2020, 26, 503-512），雖然材料的元素?fù)诫s可穩(wěn)定材料結(jié)構(gòu)和改善其循環(huán)穩(wěn)定性，但通常會(huì)降低比容量和能量密度。另一個(gè)有效的材料改進(jìn)策略是調(diào)節(jié)層狀氧化物的原始結(jié)構(gòu)。例如，通過調(diào)控材料制備的降溫速率來調(diào)節(jié)Tm空位的濃度（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 35, 41669–41679；Nano Energy, 2020, 76, 104997），材料中降低金屬離子空位可提升Na_xTmO₂的可逆容量和循環(huán)穩(wěn)定性。然而，Mn基Na_xTmO₂材料的電化學(xué)性能，特別是循環(huán)穩(wěn)定性仍然遠(yuǎn)不及其對應(yīng)的LiTmO₂。因此，提出并驗(yàn)證材料設(shè)計(jì)新策略，對于改善NaxTmO2材料的性能是非常必要的。

針對以上問題，基于先前P2型Na_xTmO₂在潮濕氣氛中化學(xué)和材料結(jié)構(gòu)變化過程的研究（Nature Communications, 2020, 11, 3544），楊勇課題組提出了一種簡單而有效的水介導(dǎo)改性策略，即在Na_0.67MnO₂材料的Na⁺層中插入水分子，再通過高溫脫水獲得頁巖狀鈉氧化物。該策略有效地?cái)U(kuò)大了P2型Na_0.67MnO₂的Na⁺層間距，并將顆粒轉(zhuǎn)變?yōu)轫搸r狀形態(tài)。因此，在充放電過程中，該材料表現(xiàn)出了高的Na⁺遷移率和接近零體積應(yīng)變的特性，在10C倍率條件下可穩(wěn)定循環(huán) 3000次以上。該論文發(fā)表后即得到電池界的普遍關(guān)注，1個(gè)月論文下載量超過3000次。

該研究工作得到美國國家強(qiáng)磁場實(shí)驗(yàn)室傅日強(qiáng)教授、廈門大學(xué)王鳴生教授（共同通訊）以及吳順情教授的支持和幫助。論文第一作者為2017級(jí)博士研究生左文華（已畢業(yè)）。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（21761132030、21935009、 U1932201）和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2016YFB0901502）的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25074-9

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/11201.htm