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近日，廈門大學化學化工學院楊勇教授課題組在鈉離子電池層狀氧化物正極材料構(gòu)效關系的研究中取得重要進展，相關研究成果以“Engineering Na⁺-layer spacings to stabilize Mn-based layered cathodes for sodium-ion batteries”為題，發(fā)表于《自然?通訊》Nature Communications, 12, 4903。

鈉離子電池（NIBs）具有原料儲量豐富、成本低廉等優(yōu)勢，更有望應用于大規(guī)模儲能器件，如靜態(tài)儲能基站和智能電網(wǎng)等。層狀過渡金屬氧化物（LiTmO₂和Na_xTmO₂）材料目前仍然是鋰離子電池（LIBs）和NIBs的主要正極材料，其晶體結(jié)構(gòu)由堿金屬(Li⁺/Na⁺)層和過渡金屬(TmO₂)層的有序堆疊組成。然而，LiTmO₂和Na_xTmO₂材料在充放電過程中，Li⁺/Na⁺ 的嵌入和脫出會引起結(jié)構(gòu)相變，導致電極材料容量快速衰退。引起層狀氧化物正極材料結(jié)構(gòu)相變的主要原因包括Tm離子的遷移、Tm/O離子氧化還原反應過程中Tm-O鍵的各向異性變化以及O-O、Na(Li)-O和Tm-O之間靜電相互作用等。近年來，為了緩解Mn基Na_xTmO₂材料在充放電過程中的多重相變問題，楊勇教授課題組提出了多種材料設計和改性策略。比如，采用惰性元素部分替代Jahn-Teller中心，例如Al³⁺、Zn²⁺摻雜改性材料（Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 18086-18095；Energy Storage Mater., 2020, 26, 503-512），雖然材料的元素摻雜可穩(wěn)定材料結(jié)構(gòu)和改善其循環(huán)穩(wěn)定性，但通常會降低比容量和能量密度。另一個有效的材料改進策略是調(diào)節(jié)層狀氧化物的原始結(jié)構(gòu)。例如，通過調(diào)控材料制備的降溫速率來調(diào)節(jié)Tm空位的濃度（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 35, 41669–41679；Nano Energy, 2020, 76, 104997），材料中降低金屬離子空位可提升Na_xTmO₂的可逆容量和循環(huán)穩(wěn)定性。然而，Mn基Na_xTmO₂材料的電化學性能，特別是循環(huán)穩(wěn)定性仍然遠不及其對應的LiTmO₂。因此，提出并驗證材料設計新策略，對于改善NaxTmO2材料的性能是非常必要的。

針對以上問題，基于先前P2型Na_xTmO₂在潮濕氣氛中化學和材料結(jié)構(gòu)變化過程的研究（Nature Communications, 2020, 11, 3544），楊勇課題組提出了一種簡單而有效的水介導改性策略，即在Na_0.67MnO₂材料的Na⁺層中插入水分子，再通過高溫脫水獲得頁巖狀鈉氧化物。該策略有效地擴大了P2型Na_0.67MnO₂的Na⁺層間距，并將顆粒轉(zhuǎn)變?yōu)轫搸r狀形態(tài)。因此，在充放電過程中，該材料表現(xiàn)出了高的Na⁺遷移率和接近零體積應變的特性，在10C倍率條件下可穩(wěn)定循環(huán) 3000次以上。該論文發(fā)表后即得到電池界的普遍關注，1個月論文下載量超過3000次。

該研究工作得到美國國家強磁場實驗室傅日強教授、廈門大學王鳴生教授（共同通訊）以及吳順情教授的支持和幫助。論文第一作者為2017級博士研究生左文華（已畢業(yè)）。研究工作得到了國家自然科學基金（21761132030、21935009、 U1932201）和國家重點研發(fā)計劃（2016YFB0901502）的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25074-9

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/11201.htm