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中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心賀泓院士團隊與賓夕法尼亞大學Joseph S. Francisco教授團隊、內布拉斯加大學林肯分校曾曉成教授團隊合作，在大氣顆粒物硫酸鹽非均相形成機制方面取得重要進展（圖1）。研究成果以“Mechanistic Study of the Aqueous Reaction of Organic Peroxides with HSO₃^- on the Surface of a Water Droplet”為題，發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. （2021, 133, 20362）上。

圖1. 有機過氧化物與硫酸氫根(HSO₃^-)的反應示意圖

本團隊前期研究表明，硫酸鹽和二次有機氣溶膠是大氣細顆粒物PM2.5的主要成分。重污染期間大氣中高濃度硫酸鹽和高濃度二次有機氣溶膠往往同時發(fā)生，說明這兩種重要組分可能存在重要相互作用。因此揭示大氣二次顆粒物形成中污染前體物二氧化硫和有機物的氧化機制及耦合關系對闡明灰霾成因至關重要。

鑒于此，科學家對二氧化硫和有機過氧化物的液相反應開展了系列實驗模擬研究，發(fā)現(xiàn)反應主要產物為硫酸鹽和有機硫酸酯。然而，由于實驗條件的限制，除硫酸鹽和有機硫酸酯的相對含量高低存在爭議外，反應的場所（在溶液內部還是在非均相界面上）和微觀反應機理未知，限制了對大氣二次顆粒物形成的準確預測。

研究團隊采用經典分子動力學模擬和量子化學計算相結合的手段，發(fā)現(xiàn)有機過氧化物和硫酸氫根離子（HSO₃^-：二氧化硫在液相中的主要存在形式）均具有很強的氣液界面傾向性，這說明反應傾向于在非均相界面上進行。此外，還發(fā)現(xiàn)硫酸鹽和有機硫酸酯的形成是由于HSO₃^-的S原子對過氧基團（-O(O2)O(O1)H）上不同O原子的進攻，即：當硫原子進攻O1原子時，過氧基團上的O-O鍵斷裂，S和O1成鍵形成硫酸鹽（圖2 (1)，以異戊二烯過氧化物為例）；而當硫原子進攻O2原子時，S和O2成鍵形成有機硫酸酯（圖2 (2)）。動力學計算發(fā)現(xiàn)，對于不同的有機過氧化物，硫酸鹽的形成速率都高于有機硫酸酯，表明硫酸鹽的相對產率要高于有機硫酸酯。

圖2. 異戊二烯過氧化物與HSO₃^-的反應機理：(1) 產物為硫酸鹽：a 反應物(RC1)、過渡態(tài)(TS1)、反應產物(RP1)；b 反應勢能面；c 關鍵反應位點示意圖; (2) 產物為有機硫酸酯：a 反應物(RC2)、過渡態(tài)(TS2)、反應產物(RP2)；b 反應勢能面；c 關鍵反應位點示意圖。

該研究成果不僅為揭示硫酸鹽和二次有機氣溶膠的形成機制及其耦合作用提供了理論支撐，還為深入理解氣液非均相界面上的微觀物理化學過程提供了重要思路，對進一步改善大氣二次顆粒物模擬及豐富和發(fā)展霾化學理論體系具有重要意義。

以上研究成果得到了國家自然科學基金、中國科學院特別研究助理、博士后基金等項目的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202105416