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近日，中南民族大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院張澤會(huì)教授研究組在生物質(zhì)平臺(tái)分子催化轉(zhuǎn)化取得了重要的研究進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)基于廉價(jià)的生物質(zhì)資源制備了一類氮配位的單原子鋅催化材料，研究發(fā)現(xiàn)該催化材料能夠高效催化生物質(zhì)平臺(tái)分子及化石資源衍生物C(CO)-C鍵的有氧氧化斷鍵，定量轉(zhuǎn)化為為高附加值酯類化學(xué)品。該研究成果以“Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds”為題發(fā)布在國際著名期刊《Nature Communications》（DOI: 10.1038/s41467-021-25118-0）上。文章的第一作者是謝超博士，張澤會(huì)教授和中科院化學(xué)所韓布興院士為共同通訊作者，中南民族大學(xué)為第一署名單位。

C-C鍵的選擇性裂解一直是有機(jī)化學(xué)中非常有吸引力但具有挑戰(zhàn)性的課題。酮是一類多功能化合物，可以很容易地從化石資源或生物質(zhì)中獲得。通過C(CO)-C鍵斷裂，其可以轉(zhuǎn)化為酸、酯、酰胺等化合物。因此，C(CO)-C鍵的選擇性裂解和功能化對(duì)于將酮轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品至關(guān)重要。在眾多C(CO)-C鍵裂解和功能化的催化策略中，酮中α-C-H的預(yù)官能化作為導(dǎo)向基團(tuán)是C(CO)-C鍵斷裂的有效方案之一。然而，該策略僅適用于特定基團(tuán)，且步驟繁瑣，限制了其廣泛應(yīng)用。即使目前最先進(jìn)的催化劑在溫和條件下氧化裂解惰性C(CO)-C鍵的活性也較低，因此設(shè)計(jì)多相催化系統(tǒng)以在溫和條件下有效催化C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解仍然是非常需要的。

鋅（Zn）是最豐富、最安全、最便宜的材料之一。Zn鹽已被用作某些有機(jī)轉(zhuǎn)化的有效催化劑，其催化性能可以通過改變配位環(huán)境輕松調(diào)控。但是，傳統(tǒng)的Zn催化劑通常用作路易斯酸，用于富電子基團(tuán)的活化，其底物范圍有限，產(chǎn)品分離和催化劑回收也存在固有困難。因此，需要尋找具有高活性位點(diǎn)和廣泛底物范圍的多相Zn催化劑。此外，尚未報(bào)道Zn基催化劑催化C(CO)-C鍵的氧化裂解。該催化劑的高活性可歸因于Zn單位點(diǎn)與其周圍N原子的協(xié)同作用，以及具有高比表面積和結(jié)構(gòu)缺陷的微孔結(jié)構(gòu)。

該工作用傳統(tǒng)上不活潑的金屬為某種反應(yīng)制備非?；顫姷拇呋瘎?，使得在溫和條件下有效催化反應(yīng)成為可能，同時(shí)為從廉價(jià)且富含地球的金屬中設(shè)計(jì)高效催化劑開辟了一條道路。

文章信息：Xie, C., Lin, L., Huang, L. et al. Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds. Nat Commun 12, 4823 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-25118-0.

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25118-0#article-info

參考資料：https://www.scuec.edu.cn/hxx/info/1038/3253.htm