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近日，山西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院楊恒權(quán)教授課題組在《自然通訊》（Nat. Commun. 2021, 12, 4968.）發(fā)表了題為“Dual metal nanoparticles within multicompartmentalized mesoporous organosilicas for efficient sequential hydrogenation”研究論文。該研究通過調(diào)控雙金屬位點(diǎn)在單一載體上的空間區(qū)域分布，從而構(gòu)建出一種高效的雙金屬串聯(lián)催化劑，并提出一種鄰近金屬協(xié)助加氫的新機(jī)制。

串聯(lián)催化不僅可以耦合多種不同反應(yīng)，而且不需要分離中間產(chǎn)物，這為改善反應(yīng)活性、調(diào)控產(chǎn)物選擇性、發(fā)展催化新方法提供了新的思路，因此，串聯(lián)催化已經(jīng)發(fā)展成為催化領(lǐng)域一個(gè)極其重要的組成部分。多個(gè)催化活性位點(diǎn)在載體上的組裝與空間分布是實(shí)現(xiàn)不同反應(yīng)高效耦合的關(guān)鍵，然而，如何在空間上隔離不同活性位點(diǎn)避免相互影響，并使其保持在較近的空間距離縮短中間產(chǎn)物擴(kuò)散路線，從而實(shí)現(xiàn)高效的串聯(lián)催化過程，一直是催化領(lǐng)域所面臨的重大挑戰(zhàn)。

針對(duì)上述問題，楊恒權(quán)教授課題組發(fā)展了一種新型的區(qū)室化介孔材料，巧妙地將一種金屬納米顆粒（Ru）組裝在該材料的表面凹槽，而將另一種金屬納米顆粒（Pd）限域在該材料的內(nèi)部納米腔中，從而實(shí)現(xiàn)了兩種金屬納米顆粒的空間分離，并使其保持在納米尺度的空間距離，更重要的是，材料的表面凹槽和納米腔之間是由均勻的介孔孔道連通的，這種納米尺度的通道為中間產(chǎn)物在兩種金屬納米顆粒之間的傳輸提供了有效路徑。所制備的雙金屬串聯(lián)催化劑在硝基苯連續(xù)加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性，其催化效率是其他單/雙金屬催化劑的十倍以上。同時(shí)，該研究提出一種鄰近金屬協(xié)助加氫的新機(jī)制，催化惰性的金屬納米顆粒盡管不直接參與鄰近金屬納米顆粒催化的加氫反應(yīng)，但是依然可以有效地解離氫氣，得到的活性氫通過載體溢流到鄰近金屬納米顆粒表面，從而加速其反應(yīng)速率，這種基于氫溢流的鄰近金屬協(xié)助加氫的機(jī)制加速了串聯(lián)反應(yīng)每一步的反應(yīng)速率，從而大幅提高了總體催化效率。該研究工作不僅提供了一種設(shè)計(jì)串聯(lián)催化劑的新思路，而且對(duì)串聯(lián)催化劑的工作機(jī)制提出了新的認(rèn)識(shí)，這為發(fā)展高效的串聯(lián)催化過程提供了新的視野。

該論文第一作者是山西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院青年教師鄒后兵副教授，通訊作者是山西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院楊恒權(quán)教授和吉林大學(xué)的王潤偉教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金杰青、重點(diǎn)、面上及青年等項(xiàng)目資助。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25226-x

參考資料：http://hxhgxy.sxu.edu.cn/kyjz/2049fc07f2e945769bd417320ba0d5c3.htm