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　　前期，李燦團(tuán)隊通過模擬自然光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能，構(gòu)筑了高效的光電催化水氧化體系（J. Am. Chem. Soc.，2018；Adv. Mater.，2019），發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯（pGO）可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介，其功能類似于自然光系統(tǒng)II中酪氨酸（Tyr）的作用。

　　本工作中，團(tuán)隊基于自然光合作用的原理，采用多媒介調(diào)控策略，成功實現(xiàn)了由自然光合作用Z機(jī)制啟發(fā)的高效光電催化全分解水過程。團(tuán)隊通過將無機(jī)氧化物基光陽極（BiVO4），有機(jī)聚合物基光陰極（PBDB-T:ITIC:PC71BM）與多個電荷傳輸媒介相耦合，組裝了一個高效的無偏壓全分解水光電化學(xué)池。研究發(fā)現(xiàn)，該體系中有機(jī)聚合物的離散能級特性使得有機(jī)光陰極和無機(jī)光陽極的光譜吸收具有較好的互補(bǔ)性，極大地提高了太陽能的利用率。此外，該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了一個包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學(xué)電位梯度的驅(qū)動下，光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉(zhuǎn)移，提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復(fù)合速率，從而實現(xiàn)高效的電荷分離和傳輸。因而，太陽能-氫氣（STH）轉(zhuǎn)換效率達(dá)到4.3%。該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調(diào)控的仿生策略，為高效人工光合體系的合理設(shè)計和組裝提供了新穎的思路和有效的方法。

　　相關(guān)研究以“Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency”為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（J. Am. Chem. Soc.）上。該工作的第一作者是DNL1600博士后葉盛和2017級博士研究生師文文。以上工作得到了國家自然科學(xué)基金委“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心、中科院B類先導(dǎo)專項“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等項目的資助。（文/圖 葉盛）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c00802