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文獻(xiàn)報道的最高效率!李燦院士團(tuán)隊(duì)JACS:仿自然Z機(jī)制光電催化分解水制氫效率達(dá)到4.3%

來源:中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所      2021-08-30
導(dǎo)讀:近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、太陽能研究部李燦院士團(tuán)隊(duì)在光電催化分解水制氫方面取得新進(jìn)展,團(tuán)隊(duì)受自然光合作用Z機(jī)制的啟發(fā),實(shí)現(xiàn)了高效光電催化全分解水過程,該過程的分解水制氫效率達(dá)到4.3%,是目前文獻(xiàn)報道的最高效率。

 

  前期,李燦團(tuán)隊(duì)通過模擬自然光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能,構(gòu)筑了高效的光電催化水氧化體系(J. Am. Chem. Soc.,2018;Adv. Mater.,2019),發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯(pGO)可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介,其功能類似于自然光系統(tǒng)II中酪氨酸(Tyr)的作用。

  本工作中,團(tuán)隊(duì)基于自然光合作用的原理,采用多媒介調(diào)控策略,成功實(shí)現(xiàn)了由自然光合作用Z機(jī)制啟發(fā)的高效光電催化全分解水過程。團(tuán)隊(duì)通過將無機(jī)氧化物基光陽極(BiVO4),有機(jī)聚合物基光陰極(PBDB-T:ITIC:PC71BM)與多個電荷傳輸媒介相耦合,組裝了一個高效的無偏壓全分解水光電化學(xué)池。研究發(fā)現(xiàn),該體系中有機(jī)聚合物的離散能級特性使得有機(jī)光陰極和無機(jī)光陽極的光譜吸收具有較好的互補(bǔ)性,極大地提高了太陽能的利用率。此外,該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了一個包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學(xué)電位梯度的驅(qū)動下,光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉(zhuǎn)移,提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復(fù)合速率,從而實(shí)現(xiàn)高效的電荷分離和傳輸。因而,太陽能-氫氣(STH)轉(zhuǎn)換效率達(dá)到4.3%。該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調(diào)控的仿生策略,為高效人工光合體系的合理設(shè)計和組裝提供了新穎的思路和有效的方法。

  相關(guān)研究以“Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency”為題,發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc.)上。該工作的第一作者是DNL1600博士后葉盛和2017級博士研究生師文文。以上工作得到了國家自然科學(xué)基金委“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心、中科院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等項(xiàng)目的資助。(文/圖 葉盛)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c00802


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