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 過渡金屬催化碳氫鍵官能化反應近年來受到了學術、工業(yè)界的廣泛關注，然而這一過程通常需要導向基團的協(xié)助，顯而易見，共價鍵鏈接的導向基團安裝和反應后的移除操作步驟嚴重影響了碳氫鍵官能化反應的實用性。因此，基于非共價鍵結合策略的碳氫鍵官能化反應研究近年來受到了越來越多的關注。

南開大學化學學院金鐘、徐效華課題組最近首次實現(xiàn)了金屬鈀催化的基于非共價氫鍵策略的芳烴遠程meta選擇性的碳氫鍵官能化反應，該方法可以適用于包括芳香醛、酮、酯和酰胺的廣泛底物，從而為1,3-雙官能化芳烴的合成提供了新的方法。相關成果近期發(fā)表于ACS Catalysis (2021, 11, 10460–10466)。

區(qū)域選擇性、立體選擇性以及可持續(xù)性是過渡金屬碳氫鍵官能化反應的三個核心問題，也是該研究領域內重要的挑戰(zhàn)。近年來，金鐘、徐效華課題組發(fā)展了一類基于水楊腈模板的芳烴遠程meta碳氫鍵官能化反應策略(Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 12245–12249)，該方法可應用于含芳烴的醇類、叔胺以及醛酮類底物的間位碳氫鍵官能化反應(Org. Lett.2019, 21, 1885–1889; Chem. Commun.2019, 55, 12408–12411)。近期，研究團隊通過設計合成了一類含N,N’-取代脲類結構單元的指向模板，該模板單元一端通過非共價氫鍵與含有羰基單元的芳烴底物鍵合，同時通過另一端氰基指向基團實現(xiàn)金屬鈀催化的指向間位碳氫鍵官能化反應。與對照實驗相比較，添加指向模板L9的產(chǎn)率可以從20%提高到69%，相應的區(qū)域選擇性也從o/m/p = 1/0.8/0.2顯著提高到o/m/p = 1/4/1。

紅外光譜和溶液核磁共振光譜實驗結果表明，該含氰基基團的脲化合物可以通過脲結構單元以非共價氫鍵方式與芳香醛、酮、酯、酰胺，以及二甲亞砜及三苯基膦等廣泛底物形成相應的1:1復合物，從而為氰基指向的碳氫鍵官能化提供了基礎。催化實驗結果表明，在1當量L9存在下，20小時內可得到接近65%產(chǎn)率的產(chǎn)物，而相應對照實驗僅得到不到20%的產(chǎn)物。隨著L9的減少，產(chǎn)率和區(qū)域選擇性均發(fā)生明顯的減少。

隨后，應用這一脲指向模板，研究者成功地實現(xiàn)了鈀催化芳香醛、酮、酯以及酰胺底物的遠程間位烯基化反應，從而為合成這些1,3-雙官能芳烴化合物提供新的方法。

該工作最近以Letter的方式在ACS Catalysis發(fā)表。博士生李國帥是論文的主要完成人，為本文的第一作者；碩士生閆藝飛、博士生張鵬飛在底物拓展研究方面進行了協(xié)助。通訊作者為南開大學化學學院金鐘和徐效華教授。相關研究得到了國家自然科學基金項目的資助。

原文鏈接：

Palladium-Catalyzed meta-selective C–H Functionalization by Noncovalent H-Bonding Interaction

Guoshuai Li, Yifei Yan, Pengfei Zhang, Xiaohua Xu*, and Zhong Jin*

ACS Catal.2021, 11, 10460–10466;

Doi: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02974

參考資料：https://chem.nankai.edu.cn/2021/0819/c24075a386742/page.htm