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聚二甲基硅氧烷（PDMS）是目前常用的軟材料之一，由于其具有優(yōu)異的生物相容性和穩(wěn)定性、高透明度以及易成型性，在微流體、組織工程、柔性設備、可穿戴設備以及許多其他領域中具有廣闊的應用前景。然而，PDMS的楊氏模量低，難以抵抗較大的外力；同時，PDMS的韌性低于天然橡膠1–2個數(shù)量級，對裂紋擴散的抵抗能力較差。因此，如何同時提高PDMS的楊氏模量和韌性，并采用有效的表征手段揭示增強增韌機理，是目前PDMS柔性復合材料的研究熱點和巨大挑戰(zhàn)。

自然界中，存在著許多兼具優(yōu)異的楊氏模量和韌性的天然材料，如具有“磚-泥”結構的鮑魚殼。化學學院程群峰教授課題組，受天然鮑魚殼優(yōu)異性能與結構關系的啟發(fā)，提出了在PDMS中構筑層狀結構的策略，實現(xiàn)了楊氏模量和韌性的同提高。首先通過冰模板技術，利用冰晶生長，將天然蒙脫土（MMT）納米片和聚乙烯醇（PVA）組裝成為層狀骨架，再通過真空輔助滲入PDMS構筑仿鮑魚殼層狀復合材料（PDMS-MMT-L），如圖1所示。

圖1.（a）PVA-TPE的結構式；（b）PVA-TPE溶液的熒光；（c）TPE-CHO、PVA-TPE、PVA的FTIR譜圖；（d）MMT納米片的AFM照片，標尺：100 nm；（e）AIE標記的PDMS-MMT層狀納米復合材料的制備流程；（f）MMT-PVA層狀骨架，標尺：1 cm；（g）PDMS-MMT-L層狀納米復合材料，標尺：1 cm；（h）PDMS-MMT-L層狀納米復合材料仍具有良好的柔性，標尺：5 mm。

近年來，唐本忠院士提出了聚集誘導熒光（AIE）的概念，基于AIE的成像技術在生物、醫(yī)學、藥物等領域取得令人矚目的進展。通過和唐本忠院士的討論，程群峰教授課題組在該研究中，創(chuàng)造性地將構筑仿鮑魚殼層狀結構與AIE熒光功能化結合起來，利用共聚焦熒光成像（CFM）技術，實現(xiàn)了對層狀結構的三維表征，如圖2所示。該方法克服了傳統(tǒng)掃描電子顯微鏡（SEM）表征中的缺陷，具有如下優(yōu)勢：可以進行三維結構的重構、不受樣品導電性能的影響、避免了表面形貌的干擾，還可以有效地區(qū)分不同組分，將有機-無機交替的層狀結構與斷裂過程直觀地聯(lián)系起來，用以解析納米復合材料的增強增韌機理。

圖2. MMT-PVA層狀骨架的示意圖（a）、SEM照片（b）、CFM照片（c）和三維重構圖像（d）；PDMS-MMT-L（層狀結構）的結構示意圖（e）、SEM照片（f）、CFM照片（g）和三維重構圖像（h）；PDMS-MMT-R（共混結構）的結構示意圖（i）、SEM照片（j）、CFM照片（k）和三維重構圖像（l），標尺：100 μm。

由于這種仿鮑魚殼層狀結構的引入，該PDMS-MMT層狀納米復合材料在保留了PDMS良好柔性的基礎上，實現(xiàn)了對PDMS的增強增韌，楊氏模量及韌性分別是純PDMS的23倍和12倍，顯示出優(yōu)異的抵抗裂紋擴展的能力，其綜合力學性能可以媲美皮膚等天然柔性材料，如圖3所示。

圖3.（a）PDMS、PDMS-MMT-R和PDMS-MMT-L的應力-應變曲線；（b）PDMS、PDMS-MMT-R和PDMS-MMT-L的楊氏模量和韌性的對比；（c）PDMS、PDMS-MMT-R和PDMS-MMT-L和其他天然及人造軟材料的模量-韌性對比圖。

通過這種基于AIE的共聚焦熒光成像技術，該研究原位表征了PDMS-MMT層狀納米復合材料的斷裂過程，如圖4所示，觀察到了獨特的斷裂形貌，并結合有限元模擬分析，揭示了增強增韌機理：連續(xù)層狀骨架對應力的有效傳遞大幅提高了楊氏模量，而裂紋的偏轉和橋接提高了斷裂韌性。這一表征方法為高分子納米復合材料的形貌表征和機理解析提供了全新的技術手段，揭示了層狀結構的增強增韌機理。這種構筑仿鮑魚殼層狀結構的策略為高性能柔性材料的研究，提供了新的研究思路和理論基礎。

圖4.（a）PDMS-MMT-L的宏觀裂紋擴展過程，標尺：5 mm；（b）通過原位CFM表征的PDMS-MMT-L裂紋起擴階段的微觀過程，標尺：100 μm；（c）通過原位CFM表征的PDMS-MMT-L裂紋進一步擴展階段的微觀過程，標尺：100 μm；（d）通過原位SEM表征的PDMS-MMT-L裂紋擴展的微觀過程，標尺：100 μm；（e）PDMS-MMT-L裂紋擴展過程示意圖。

該工作得到了中科院院士江雷教授、中科院院士唐本忠教授、美國勞倫斯國家實驗室資深科學家Antoni P. Tomsia教授的幫助，以及國家自然科學基金優(yōu)秀青年基金（51522301）、面上項目（21875010、22075009）、牛頓高級學者基金（519611303088）、北京市杰出青年基金（JQ19006）、北航青年拔尖人才計劃、青年科學家團隊、生物醫(yī)學工程高精尖中心、111引智計劃（B14009）等項目的資助，模擬計算得到北航高性能計算中心的大力支持。

該論文的原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-24835-w

程群峰課題組網(wǎng)站鏈接：http://chengresearch.net/zh/home-cn/