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廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院汪騁教授課題組在CO₂加氫催化劑研究中取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Neighboring Zn?Zr Sites in a Metal?Organic Framework for CO₂ Hydrogenation”為題于近日發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》 (J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03283)。

負(fù)載型金屬催化劑在催化CO₂加氫反應(yīng)中已經(jīng)得到了廣泛研究。其中，Zr-Zn催化劑因具有選擇性高、成本低廉等優(yōu)勢(shì)一直是人們研究的熱點(diǎn)，然而這類加氫催化劑活性位點(diǎn)的精確結(jié)構(gòu)至今尚未明確。汪騁課題組以Zr基金屬有機(jī)框架MOF-808為平臺(tái)，通過金屬后修飾成功構(gòu)建具有雙功能催化中心的MOF-808-Zn，發(fā)現(xiàn)該催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性以及高的甲醇選擇性，進(jìn)而對(duì)其構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了細(xì)致的表征和分析。X射線吸收光譜（XAS）和電子密度差譜（DED）分析表明，該催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中的活性位點(diǎn)為Zn²⁺-O-Zr⁴⁺中心。H₂程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)（H₂-TPD）和H/D交換實(shí)驗(yàn)顯示，Zn²⁺位點(diǎn)是吸附和活化H₂的活性位。CO₂程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)（CO₂-TPD）則表明配位不飽和的Zr⁴⁺位點(diǎn)對(duì)于CO₂吸附的重要性。原位漫反射傅里葉變換紅外光譜（in situ DRIFT）進(jìn)一步揭示了反應(yīng)中間體為吸附的甲酸根。MOF-808-Zn中金屬氧節(jié)點(diǎn)明確的局部結(jié)構(gòu)為闡明雙功能催化中心的結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)提供了獨(dú)特的機(jī)會(huì)。

該研究工作由廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院汪騁教授指導(dǎo)完成，2017級(jí)博士生張競爭、2014級(jí)已畢業(yè)博士生（現(xiàn)曼徹斯特大學(xué)博士后）安冰、2016級(jí)博士生李哲為共同第一作者，曹永華、戴以恒、王旺陽和曾令真也參與了該項(xiàng)工作。研究工作得到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2016YFA0200702）以及國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（22071207）和創(chuàng)新群體項(xiàng)目（21721001）的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03283