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如何將CO₂變廢為寶是研究熱點(diǎn)。CO₂加氫是一種高效的CO₂轉(zhuǎn)化路徑，分為直接轉(zhuǎn)化法和間接轉(zhuǎn)化法。CO₂直接轉(zhuǎn)化法是將CO₂通過逆水煤氣變化轉(zhuǎn)化為CO，而后將CO通過費(fèi)托合成轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物。CO₂間接轉(zhuǎn)化法是利用兩種甚至三種復(fù)合型催化劑，即首先利用金屬氧化物將CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇或CH₃O中間體，然后在分子篩的作用下進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為一系列高附加值的化學(xué)品。由于該轉(zhuǎn)化路徑并沒有走費(fèi)托合成的路徑因而產(chǎn)物的分布不受ASF的限制，相比于直接轉(zhuǎn)化法間接法可獲得較高的產(chǎn)物選擇性，而間接法在反應(yīng)的過程中有大量的副產(chǎn)物CO生成（選擇性往往大于50%），實(shí)際上真正有效的CO₂轉(zhuǎn)化受限。Fe基催化劑作為一種廉價(jià)的傳統(tǒng)的CO₂加氫催化劑，在直接轉(zhuǎn)化CO₂的路徑中展示出優(yōu)異的性能，而在目前報(bào)道的文獻(xiàn)中往往需要添加助劑或其他的金屬形成合金才能實(shí)現(xiàn)CO₂到高碳烴的高效轉(zhuǎn)化，且反應(yīng)的條件比較苛刻，需要在高溫、高壓的條件下進(jìn)行。因此，如何利用單一的廉價(jià)金屬Fe在溫和的反應(yīng)條件下實(shí)現(xiàn)CO₂的高效轉(zhuǎn)化仍具挑戰(zhàn)。

　　中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所研究員張鐵銳團(tuán)隊(duì)利用Fe基水滑石為前驅(qū)體，在不同溫度條件下H₂氛圍中還原，利用水滑石的拓?fù)滢D(zhuǎn)變得到一系列不同物相的Fe基催化劑，在光照條件下實(shí)現(xiàn)了CO₂到高附加值化學(xué)品的高效轉(zhuǎn)化。相關(guān)研究成果以Fe‐Based Catalysts for the Direct Photohydrogenation of CO₂ to Value‐Added Hydrocarbons為題，發(fā)表在Advanced Energy Materials上。課題組博士研究生李振華為論文第一作者。

　　研究通過一系列的結(jié)構(gòu)表征XRD、XAFS、Mossbauer等進(jìn)一步證明在低溫條件下形成的是FeO_x負(fù)載型納米催化劑，在中溫條件下還原形成的是FeO_x修飾的單質(zhì)Fe界面結(jié)構(gòu)型催化劑（FeO_x/Fe，如圖所示），在高溫條件下還原形成的是單質(zhì)Fe負(fù)載型納米催化劑。研究考察了不同物相的Fe基型催化劑在光照條件下對(duì)應(yīng)的CO₂加氫性能，發(fā)現(xiàn)在低溫條件下還原得到的FeO_x型催化劑對(duì)應(yīng)的產(chǎn)物為CO，在中溫（500^oC）條件下得到的FeO_x/Fe型催化劑對(duì)應(yīng)的CO₂轉(zhuǎn)化率為50.1%，C2⁺選擇性可達(dá)52.9%，而在高溫條件下得到的單質(zhì)Fe基型催化劑對(duì)應(yīng)的產(chǎn)物是CH₄。研究進(jìn)一步通過DFT驗(yàn)證了這種FeO_x/Fe界面結(jié)構(gòu)可抑制中間體-CH₂和-CH₃的加氫，同時(shí)可以促進(jìn)C-C耦聯(lián)反應(yīng)從而生成高選擇性的C2⁺。該研究打破了人們對(duì)Fe基催化劑只有在助劑存在的時(shí)候才能實(shí)現(xiàn)CO₂到高附加值化學(xué)品轉(zhuǎn)化的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)，為光驅(qū)動(dòng)CO₂轉(zhuǎn)化提供了高效的、全新的、可持續(xù)的能源轉(zhuǎn)化路徑。

　　論文鏈接 

Fe/FeOx界面結(jié)構(gòu)示意圖

參考資料

[1] 理化所揭示Fe基催化劑光還原CO2到高碳烴，http://www.cas.cn/syky/202103/t20210317_4781351.shtml