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提高單原子催化劑的催化活性是單原子催化劑在工業(yè)中應(yīng)用的關(guān)鍵，然而單原子催化劑催化性能的調(diào)控仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。目前單原子催化劑的催化活性有很大的提高空間，特別是對(duì)于多步反應(yīng)（例如二氧化碳還原，氧還原以及堿性氫析出反應(yīng)等）。這種局限性源于單原子位點(diǎn)的簡單性，其通常僅能夠有效地催化一步反應(yīng)而不是整個(gè)反應(yīng)。盡管最近報(bào)道的雙位點(diǎn)催化劑（雙金屬原子或金屬原子與非金屬原子配位）通過雙位點(diǎn)間的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)了催化活性的提高，但這些催化劑中雙催化位點(diǎn)的精確控制制備很難實(shí)現(xiàn)。

單原子Ru/np-MoS₂的制備過程示意圖。

基于上述關(guān)鍵問題，譚勇文教授團(tuán)隊(duì)構(gòu)筑了一種納米多孔MoS₂基Ru單原子催化劑用于高效堿性析氫反應(yīng)。在此催化劑中，S空位在制備過程中原位形成在孤立的Ru單原子周圍，二者的協(xié)同作用可以通過應(yīng)變調(diào)控策略放大，從而加速堿性析氫反應(yīng)（HER）（圖一）。基于同步輻射光源的X射線吸收光譜（XAS）和X射線光電子能譜（XPS）在原子尺度揭示了單原子Ru催化劑高催化活性的來源（圖二），表明多孔結(jié)構(gòu)彎曲曲率所誘導(dǎo)的應(yīng)變會(huì)導(dǎo)致基底MoS₂中Mo原子之間的徑向距離增加，從而改變催化劑的原子排列。具有應(yīng)變的Ru/np-MoS₂表現(xiàn)出了最高的催化活性，這證明了應(yīng)變對(duì)于Ru/ np-MoS₂活性結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用。

單原子Ru/np-MoS₂催化劑的原位機(jī)理研究。

此外，譚勇文教授團(tuán)隊(duì)通過一種自活化的策略將修飾物種（Ni）的尺寸降低到原子層次，最大化催化劑中貴金屬原子的利用率（圖三）。得益于此，制備出的原子級(jí)Ni摻雜納米多孔Ir催化劑具有優(yōu)越的HER催化活性，優(yōu)于目前報(bào)道的最先進(jìn)的催化劑和市售催化劑（Pt/C和Ir/C）。進(jìn)一步的原位XAS和密度泛函理論計(jì)算（DFT）表明，原子級(jí)的Ni位點(diǎn)不僅在實(shí)際反應(yīng)條件下作為水裂解的高活性位點(diǎn)，同時(shí)能調(diào)節(jié)Ir位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而降低了H-H耦合的能壘。國際知名材料期刊《ACS Nano》于近期在線發(fā)表了譚勇文教授團(tuán)隊(duì)題為“Self-Activated Catalytic Sites on Nanoporous Dilute Alloy for High-Efficiency Electrochemical Hydrogen Evolution”的納米多孔單原子合金領(lǐng)域研究成果。碩士研究生余雅倩，博士研究生蔣康為該論文的共同第一作者。

納米多孔單原子合金的制備過程示意圖。

上述研究受到國家自然科學(xué)基金、湖南省杰出青年基金、中央高?；A(chǔ)研究基金和湖南大學(xué)汽車車身先進(jìn)設(shè)計(jì)制造國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)項(xiàng)目的資助。

上述論文的鏈接為：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-21956-0

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c10885

參考資料

[1] 譚勇文教授團(tuán)隊(duì)在納米多孔金屬基催化材料領(lǐng)域獲得新進(jìn)展http://news.hnu.edu.cn/info/1102/25378.htm