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湖南大學譚勇文教授團隊在納米多孔金屬基催化材料領域獲得新進展

來源：湖南大學 2021-04-01

導讀：近日，湖南大學材料科學與工程學院譚勇文教授團隊“Rational strain engineering of single-atom ruthenium on nanoporous MoS2for highly efficient hydrogen evolution”的最新研究成果在國際知名綜合類期刊《Nature Communications》在線發(fā)表。課題組博士研究生蔣康為第一作者，譚勇文教授為通訊作者。材料學院博士研究生陳德超，劉智驍老師和彭鳴老師參與此工作。

提高單原子催化劑的催化活性是單原子催化劑在工業(yè)中應用的關鍵，然而單原子催化劑催化性能的調控仍然是一個挑戰(zhàn)。目前單原子催化劑的催化活性有很大的提高空間，特別是對于多步反應（例如二氧化碳還原，氧還原以及堿性氫析出反應等）。這種局限性源于單原子位點的簡單性，其通常僅能夠有效地催化一步反應而不是整個反應。盡管最近報道的雙位點催化劑（雙金屬原子或金屬原子與非金屬原子配位）通過雙位點間的協(xié)同作用，實現(xiàn)了催化活性的提高，但這些催化劑中雙催化位點的精確控制制備很難實現(xiàn)。

單原子Ru/np-MoS₂的制備過程示意圖。

基于上述關鍵問題，譚勇文教授團隊構筑了一種納米多孔MoS₂基Ru單原子催化劑用于高效堿性析氫反應。在此催化劑中，S空位在制備過程中原位形成在孤立的Ru單原子周圍，二者的協(xié)同作用可以通過應變調控策略放大，從而加速堿性析氫反應（HER）（圖一）?；谕捷椛涔庠吹腦射線吸收光譜（XAS）和X射線光電子能譜（XPS）在原子尺度揭示了單原子Ru催化劑高催化活性的來源（圖二），表明多孔結構彎曲曲率所誘導的應變會導致基底MoS₂中Mo原子之間的徑向距離增加，從而改變催化劑的原子排列。具有應變的Ru/np-MoS₂表現(xiàn)出了最高的催化活性，這證明了應變對于Ru/ np-MoS₂活性結構的調控作用。

單原子Ru/np-MoS₂催化劑的原位機理研究。

此外，譚勇文教授團隊通過一種自活化的策略將修飾物種（Ni）的尺寸降低到原子層次，最大化催化劑中貴金屬原子的利用率（圖三）。得益于此，制備出的原子級Ni摻雜納米多孔Ir催化劑具有優(yōu)越的HER催化活性，優(yōu)于目前報道的最先進的催化劑和市售催化劑（Pt/C和Ir/C）。進一步的原位XAS和密度泛函理論計算（DFT）表明，原子級的Ni位點不僅在實際反應條件下作為水裂解的高活性位點，同時能調節(jié)Ir位點的電子結構，從而降低了H-H耦合的能壘。國際知名材料期刊《ACS Nano》于近期在線發(fā)表了譚勇文教授團隊題為“Self-Activated Catalytic Sites on Nanoporous Dilute Alloy for High-Efficiency Electrochemical Hydrogen Evolution”的納米多孔單原子合金領域研究成果。碩士研究生余雅倩，博士研究生蔣康為該論文的共同第一作者。