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發(fā)展綠色、高效的水污染控制新技術(shù)一直是水環(huán)境污染治理的研究熱點，直接影響著水資源的生態(tài)安全和人類健康。芬頓反應(yīng)作為一種環(huán)境友好的高級氧化技術(shù)（AOPs），操作簡單，能高效產(chǎn)生活性氧物種羥基自由基（?OH），具有氧化能力強、礦化效率高等優(yōu)點，在環(huán)境水污染控制領(lǐng)域受到研究者廣泛關(guān)注。然而，傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)中?OH的產(chǎn)生受限于Fe(II)/Fe(III)循環(huán)反應(yīng)速率慢的限制，pH適用范圍窄，是當(dāng)前實際水處理中亟待解決的關(guān)鍵問題。

分子氧是自然界中最為豐富、清潔且廉價易得的氧化劑。然而分子氧在常溫常壓下非常穩(wěn)定，無法直接用于有機污染的降解。這是因為分子氧是三線態(tài)分子，與單線態(tài)有機污染物的反應(yīng)是禁阻的，必須經(jīng)過催化活化才能用作氧化劑。因此，如何以分子氧為氧化劑，為進(jìn)一步發(fā)展綠色、高效的?OH產(chǎn)生方法，克服經(jīng)典芬頓反應(yīng)中的問題，是提升芬頓等高級氧化技術(shù)升級的前沿發(fā)展方向和重要科學(xué)問題，也是目前環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點。

趙國華教授、趙紅穎教授團隊在研究工作中，提出了電催化還原分子氧產(chǎn)生?OH的新方法，構(gòu)筑具有碳層包覆合金結(jié)構(gòu)的一體化鐵鈷碳?xì)饽z（FeCoC）陰極，該電極具有高比表面積、高空間利用率、高導(dǎo)電性、且易直接成型等優(yōu)異電化學(xué)性能。研究表明，電催化還原分子氧的活性位點位于石墨碳層表面，首先發(fā)生兩電子電催化氧還原產(chǎn)生H2O2，進(jìn)而H2O2單電子電催化還原產(chǎn)生?OH。通過原位氣壓測試驗證了整個分子氧還原為電化學(xué)過程，表觀電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.1。不同于傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)，整個分子氧還原為電催化過程，電催化活性位點在石墨碳層表面，鐵鈷合金被保護在碳層內(nèi)部，不僅避免與外界溶液接觸反應(yīng)，無金屬離子溶出，不產(chǎn)生鐵泥，還克服了傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)Fe(II)/Fe(III)價態(tài)循環(huán)慢的速率控制，將該電催化還原分子氧能在寬pH（3-11）范圍保持HO?的高產(chǎn)生效率。將該方法應(yīng)用于有機污染物的降解，5 分鐘內(nèi)可完全降解污染物，且電極循環(huán)穩(wěn)定性優(yōu)異，具有良好的應(yīng)用前景。同時，該團隊通過X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)光譜、近邊X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜、電子順磁共振波譜、原位氣壓法、線性掃描伏安法以及密度泛函理論計算對電催化還原分子氧選擇性產(chǎn)生?OH的分子機理進(jìn)行了深入探究。該研究工作提出的界面電子調(diào)控選擇性電催化還原分子氧產(chǎn)生?OH理論體系，為有毒有害有機污染物的綠色、高效氧化降解新方法的研究和應(yīng)用提供了重要理論基礎(chǔ)，拓展了環(huán)境水處理技術(shù)。

趙國華教授、趙紅穎教授為論文通訊作者，化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生肖凡為論文第一作者。相關(guān)研究工作獲得了國家自然科學(xué)基金重點項目和面上項目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202101804

參考資料

[1] 趙國華、趙紅穎團隊研究成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》，為綠色、高效水處理技術(shù)提供新方法https://news.#edu.cn/info/1003/76927.htm