化學(xué)化工生產(chǎn)是我國的重要產(chǎn)業(yè)之一，但其在生產(chǎn)過程中存在一定的弊端，如原料利用率低、生產(chǎn)技術(shù)落后以及環(huán)境污染嚴(yán)重等問題，因此如何提高化工過程的效率，建立可持續(xù)發(fā)展的化工生產(chǎn)一直是科技工作者所追求的目標(biāo)?；み^程的特征可以概括為“三傳一反”，其中質(zhì)量傳遞（傳質(zhì)）無論是在蒸餾、吸收、萃取、干燥，還是在催化等領(lǐng)域都具有無可替代的作用。沸石分子篩作為環(huán)境友好型催化劑已廣泛應(yīng)用于工業(yè)催化和分離等領(lǐng)域，這與分子篩催化劑獨(dú)特的傳質(zhì)性能密切相關(guān)。工業(yè)上通常基于高濃度進(jìn)行分離和反應(yīng)，然而常規(guī)分子篩隨著濃度增加擴(kuò)散系數(shù)急劇降低，因此高濃度情況下保持快速擴(kuò)散依舊是當(dāng)前亟需解決的難題。
鄭安民研究員帶領(lǐng)的科研團(tuán)隊(duì)長期致力于分子篩限域孔道中吸附和擴(kuò)散行為的實(shí)驗(yàn)和理論研究，在前期工作中建立了沸石分子篩限域孔道結(jié)構(gòu)及碰撞對擴(kuò)散系數(shù)的定量關(guān)聯(lián)（J. Catal. 2019, 377, 51; AIChE, 2020, e16269.），闡明了吸附和擴(kuò)散對甲醇制烯烴（J. Phys. Chem. C, 2017, 121, 22872.）以及羰基化反應(yīng)（J. Catal. 2019, 369, 335.）影響的微觀機(jī)制。在此基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)通過大規(guī)模高通量篩選，發(fā)現(xiàn)具有連續(xù)性交叉孔結(jié)構(gòu)的SCM-15分子篩在高濃度下依舊保持較高的擴(kuò)散性能。基于分子動力學(xué)模擬，發(fā)現(xiàn)連續(xù)交叉孔與傳統(tǒng)交叉孔（非連續(xù)）的性質(zhì)存在非常大的差異，該類孔道結(jié)構(gòu)具有較弱的吸附能和非常低的擴(kuò)散能壘：低濃度情況下，分子主要沿著具有強(qiáng)吸附位點(diǎn)的非連續(xù)交叉孔方向擴(kuò)散，因此擴(kuò)散系數(shù)較??；隨著濃度增加，分子逐漸吸附到具有較低擴(kuò)散能壘的連續(xù)交叉孔方向，因此在高濃度依舊能夠保持良好的擴(kuò)散性能。本工作首次提出連續(xù)交叉孔結(jié)構(gòu)，并揭示了該結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)高濃度快速擴(kuò)散的微觀機(jī)理。為工業(yè)催化劑的合成、選擇與提高分子篩壽命提供借鑒和指導(dǎo)。
SCM-15分子篩連續(xù)交叉孔道結(jié)構(gòu)圖
不同濃度二甲苯在連續(xù)性交叉孔SCM-15分子篩中的擴(kuò)散機(jī)理圖
精密測量院特別研究助理/博士后劉志強(qiáng)為論文的第一作者，鄭安民為通訊作者。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院以及湖北省科技廳的支持。
論文鏈接：https://advances.sciencemag.org/content/7/11/eabf0775
參考資料
[1] 精密測量院在分子篩限域傳質(zhì)機(jī)制研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展http://www.apm.cas.cn/kydt/202103/t20210316_5975403.html
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