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雙金屬核殼納米晶由于其獨特的結(jié)構(gòu)特性，在催化、電學(xué)、光學(xué)等方面具有巨大的應(yīng)用前景。對于電催化來說，雙金屬核殼納米晶的尺寸控制能夠有效提高其質(zhì)量比活性；而晶面控制能夠調(diào)整金屬活性中心的本征催化特性，從而改善其面積比活性。然而，由于晶體生長過程中動力學(xué)和熱力學(xué)理論的沖突，想要同時控制雙金屬核殼納米晶的尺寸和晶面仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。尤其是將核殼納米晶的整體尺寸限制在10 nm尺寸以下，并且使其表面具有明確的晶面原子排布。

基于此，化科院唐亞文、邱曉雨團(tuán)隊，以高分散的亞5 nm Pd (111)四面體為晶種，系統(tǒng)地研究了Pt、Ru、Rh原子在其表面的生長行為，并將所得的一系列雙金屬核殼納米晶的整體尺寸嚴(yán)格控制在10 nm以內(nèi)。研究表明，當(dāng)Pt（或Ru、Rh）的沉積層數(shù)少于5個原子層時，外殼金屬的原子排布由內(nèi)核的晶面決定，發(fā)生晶面復(fù)制行為。當(dāng)Pt (或Ru、Rh)沉積層數(shù)超過5個原子層時，其原子排布取決于金屬本身的性質(zhì)，晶體的自發(fā)生長行為占主導(dǎo)地位。其中，由于Pt原子具有相對Pd較高的晶格適配率，其在Pd四面體表面能夠發(fā)生無縫堆積，所得的Pd@Pt核殼結(jié)構(gòu)會從四面體直接演變成截角八面體。在氧還原反應(yīng)中，具有Pt表面的核殼納米晶的催化活性符合規(guī)律：Pd@Pt(111)截角八面體>Pd@Pt(111)四面體>Pt黑催化劑；在析氫反應(yīng)中，具有Ru表面的核殼納米晶的催化活性符合規(guī)律：Pd@Ru(111)四面體>Pd@Ru(hcp)四面體>Pd四面體。該研究結(jié)果首次實現(xiàn)了在亞10 nm尺度內(nèi)對雙金屬核殼納米晶進(jìn)行精確的晶面控制。文章鏈接:

https://pubs.acs.org/articlesonrequest/AOR-UWNQKGWAWR583HDHC7DK

該論文的第一作者為化科院本科生蘇可盈同學(xué)。蘇可盈同學(xué)自2018年入學(xué)以來就加入化科院實驗室開展科研工作，為國家勵志獎學(xué)金、國家級大創(chuàng)項目主持人、南京師范大學(xué)“科研創(chuàng)新先進(jìn)個人”等稱號獲得者，先后在ACS Nano (IF=14.588，一作)、Appl. Surf. Sci. (IF=6.182，二作)、J. Mater. Chem. A (IF=11.301，三作)、ChemSusChem (IF=7.962，三作)發(fā)表論文。

該研究工作得到了江蘇省新型動力電池重點實驗室、生物醫(yī)藥功能材料國家地方聯(lián)合工程中心、江蘇省高等學(xué)校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)項目、國家自然科學(xué)基金、江蘇省高等學(xué)校自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金等資金的支持。

參考資料

[1] 化科院本科生以第一作者在ACS Nano上發(fā)表論文,http://www.njnu.edu.cn/info/1088/14943.htm