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以金屬氫化物為活性中間體的過(guò)渡金屬催化反應(yīng)，例如不對(duì)稱氫化、烯烴官能化、碳?xì)滏I活化等，在合成化學(xué)中意義重大。利用生物催化劑實(shí)現(xiàn)金屬氫化物類的催化反應(yīng)對(duì)于拓寬生物催化的反應(yīng)類型很有價(jià)值。但是氫負(fù)離子中間體在水中不穩(wěn)定，容易被水質(zhì)子化而分解產(chǎn)生氫氣，所以在酶催化的水相反應(yīng)中十分罕見(jiàn)。蛋白質(zhì)的疏水空腔有望穩(wěn)定住這一活性中間體。該研究工作證明，以鋅為活性中心的金屬酶碳酸酐酶能夠以硅烷為反應(yīng)底物，活化硅氫鍵形成氫化鋅中間體，再進(jìn)一步插入羰基實(shí)現(xiàn)酮的不對(duì)稱還原反應(yīng)，高效率制備手性醇化合物。該研究通過(guò)多個(gè)機(jī)理實(shí)驗(yàn)以及計(jì)算化學(xué)模擬探究了該反應(yīng)的機(jī)理，間接支持了硅烷與氫氧化鋅的陰離子交換過(guò)程，以及氫化鋅中間體的氫負(fù)離子插入反應(yīng)。

該工作的另一個(gè)亮點(diǎn)在于探究了有機(jī)硅化合物的生物化學(xué)反應(yīng)。硅元素在地殼中豐度極高，但是有機(jī)硅化合物在生命體系中非常罕見(jiàn)。探究含硅化合物與蛋白酶的相互作用有望推動(dòng)含硅藥物的研發(fā)，甚至解答人類對(duì)“硅生命”概念長(zhǎng)久以來(lái)的好奇心。這一工作證明硅烷這一非天然底物可以在酶催化反應(yīng)過(guò)程中充當(dāng)高效的還原劑，制備端位氫負(fù)離子。該工作為生物催化與分子催化的交叉領(lǐng)域提供了新的研究策略。

季鵬飛研究員為論文的第一作者，加州大學(xué)伯克利分校教授、沃爾夫獎(jiǎng)得主John Hartwig為論文通訊作者，加州大學(xué)伯克利分校教授、蛋白質(zhì)工程領(lǐng)域?qū)＜?/span>Douglas Clark為論文共同作者。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-020-00633-7

季鵬飛研究員的個(gè)人主頁(yè)和課題組主頁(yè)如下，歡迎有興趣加入到本科生、研究生、博士后積極聯(lián)系：

https://person.zju.edu.cn/jipengfei

http://jipengfei.jc709.cn/

參考資料

[1] 浙江大學(xué)化學(xué)系，季鵬飛研究員：碳酸酐酶的非天然催化反應(yīng)http://www.chem.zju.edu.cn/chemcn/2021/0223/c34751a2251420/page.htm