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光合作用是地球上生物利用太陽能的重要反應(yīng)，光捕獲是光合作用的重要過程。人工光捕獲體系的構(gòu)筑不僅可以幫助我們深入了解光合作用的過程，為模擬光合作用提供理論基礎(chǔ)，而且在太陽能電池、光電材料以及化學(xué)傳感器等領(lǐng)域也有著廣泛的應(yīng)用前景。目前報(bào)道的人工模擬光捕獲體系大多只具有一次能量轉(zhuǎn)移過程，而自然界的光捕獲以多次能量轉(zhuǎn)移過程為特征，具有連續(xù)能量轉(zhuǎn)移過程的體系的構(gòu)筑面臨著巨大挑戰(zhàn)。

近期，東華大學(xué)化學(xué)化工與生物工程學(xué)院易濤教授、張燈青副教授課題組發(fā)展了基于鉑(II)基大環(huán)的具有連續(xù)能量轉(zhuǎn)移過程的光捕獲體系，并成功用于光催化C-H活化反應(yīng)（圖1），相關(guān)研究成果以《基于金屬大環(huán)的具有連續(xù)能量轉(zhuǎn)移過程的光捕獲體系構(gòu)筑及其光化學(xué)催化研究》（Artificial Light-Harvesting Metallacycle System with Sequential Energy Transfer for Photochemical Catalysis）為題發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上。東華大學(xué)碩士生余威為論文第一作者，張燈青、易濤為共同通訊作者，東華大學(xué)為唯一通訊單位。

圖1. 光捕獲體系的構(gòu)筑及光催化過程示意圖

利用配位鍵導(dǎo)向自組裝將具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）特性的四苯乙烯基團(tuán)引入到鉑(II)大環(huán)化合物M1中，M1在水/甲醇(19:1, v/v)溶液中自組裝成納米球狀結(jié)構(gòu)，顯示了良好的AIE特性，可以作為光捕獲體系的理想能量給體。加入能量受體曙紅Y（ESY）后，構(gòu)筑了一步能量轉(zhuǎn)移體系M1-ESY，再加入第二個能量受體磺基羅丹明（SR101）后，實(shí)現(xiàn)了從M1組裝體到ESY再到SR101的兩步連續(xù)能量轉(zhuǎn)移體系（圖2）。

圖2.（a）向M1中加入不同量的ESY的發(fā)射光譜變化圖。（2）M1與M1-ESY（100:1）的熒光壽命衰變曲線。（3）向M1-ESY體系中加入不同量的SR101的發(fā)射光譜變化圖.（4）M1-ESY與M1-ESY-SR101（500:5:4）的熒光壽命衰變曲線。

為了更好地模擬自然光合作用，M1-ESY-SR101體系被用于催化水溶液中C-H鍵烷基化反應(yīng)，與M1-ESY體系或ESY/SR101體系相比，表現(xiàn)出更好的催化性能（表1）。

表1. 光催化苯基乙烯基砜與四氫呋喃的C-H鍵活化反應(yīng)

該研究得到國家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.0c12522

參考資料

[1] 化工生物學(xué)院易濤教授、張燈青副教授課題組在光捕獲研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展,https://news.dhu.edu.cn/2021/0119/c523a226083/page.htm