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Nat. Commun.大連化物所劉中民院士課題組實(shí)現(xiàn)甲醇制烯烴失活催化劑積碳定向轉(zhuǎn)化

來(lái)源:大連化學(xué)物理研究所   周吉彬   2021-01-05
導(dǎo)讀:近日,大連化學(xué)物理研究所甲醇制烯烴國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室葉茂研究員、劉中民院士團(tuán)隊(duì)在甲醇制烯烴(MTO)失活催化劑再生研究中取得重要進(jìn)展,實(shí)現(xiàn)了在高溫下將失活SAPO-34催化劑中的積碳物種直接定向轉(zhuǎn)化為活性烴池物種,提出了通過(guò)催化劑再生來(lái)調(diào)控MTO低碳烯烴選擇性的全新技術(shù)路線。

甲醇制烯烴(MTO)是實(shí)現(xiàn)非石油資源轉(zhuǎn)化制取低碳烯烴的關(guān)鍵技術(shù),自2010年在世界上首次工業(yè)化以來(lái),已經(jīng)成為我國(guó)乙烯丙烯生產(chǎn)的重要方式之一。MTO反應(yīng)采用分子篩催化劑,反應(yīng)過(guò)程中催化劑因積碳而失活,工業(yè)過(guò)程中需要對(duì)催化劑進(jìn)行頻繁再生以維持系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行。傳統(tǒng)的催化劑再生方式主要是利用空氣或氧氣燒除催化劑積碳恢復(fù)催化劑活性,這種方式不但排放一定的CO2,還限制了整個(gè)工藝碳原子利用率的進(jìn)一步提高。

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該團(tuán)隊(duì)對(duì)催化劑積碳物種的定向轉(zhuǎn)化機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)研究,通過(guò)理論計(jì)算、光譜表征,以及與分子探針與熒光成像研究組(1818組)徐兆超研究員團(tuán)隊(duì)合作進(jìn)行的超分辨結(jié)構(gòu)照明成像,發(fā)現(xiàn)SAPO-34分子篩中萘基烴池物種不僅有利于乙烯生成,而且具有很強(qiáng)的高溫穩(wěn)定性。為此,該團(tuán)隊(duì)提出了采用水蒸氣在高溫下將失活催化劑上積碳定向轉(zhuǎn)化為活性萘基烴池物種的再生技術(shù)路線,使得在催化劑活性恢復(fù)的同時(shí)再生催化劑上的低碳烯烴選擇性也得到大幅度提高。該團(tuán)隊(duì)在循環(huán)流化床反應(yīng)—再生中試裝置上驗(yàn)證了該技術(shù),連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行結(jié)果表明,再生器氣相產(chǎn)物中可循環(huán)利用的合成氣成分(CO和H2)超過(guò)88%,CO2低于5%;反應(yīng)器中乙烯和丙烯選擇性可達(dá)到85%。該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了通過(guò)再生來(lái)調(diào)控MTO反應(yīng),進(jìn)一步提升了過(guò)程的經(jīng)濟(jì)性,降低了CO2排放,對(duì)MTO技術(shù)和產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要影響。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上,得到國(guó)家自然科學(xué)基金“多相反應(yīng)過(guò)程中的介尺度機(jī)制及調(diào)控”重大研究計(jì)劃集成項(xiàng)目和我所創(chuàng)新研究基金項(xiàng)目支持。

 

參考資料:

[1]大連化學(xué)物理研究所,我所實(shí)現(xiàn)甲醇制烯烴失活催化劑積碳定向轉(zhuǎn)化,http://www.dicp.ac.cn/xwdt/kyjz/202101/t20210104_5850218.html


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