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針對(duì)什么體系能產(chǎn)生高性能雙折射這一科學(xué)問(wèn)題，中科院新疆理化所光電功能團(tuán)隊(duì)首先揭示了微觀基團(tuán)的光學(xué)各向異性響應(yīng)機(jī)制，發(fā)展了可以快速篩選雙折射率的電荷密度各向異性響應(yīng)方法（REDA方法，Chem. Commun., 2017, 53, 2818），并分析了含有四面體基元體系對(duì)雙折射提升機(jī)制研究（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 10726）。在此基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)展了基于第一性原理的雙折射高通量設(shè)計(jì)篩選方法，并實(shí)現(xiàn)了巨雙折射晶體的高通量篩選。

雙折射是偏振光的一個(gè)關(guān)鍵光學(xué)特性，目前主要的商業(yè)化雙折射晶體α-BaB2O4和YVO4的雙折射分別為0.12和0.22。針對(duì)氧化物中什么體系可產(chǎn)生大雙折射這一科學(xué)問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種目標(biāo)導(dǎo)向性高通量篩選方法，首先篩選微觀極化率各向異性大的活性基元，在篩選具有優(yōu)勢(shì)排列的功能模塊(FMs)，結(jié)合第一性原理計(jì)算實(shí)現(xiàn)大雙折射材料高通量篩選。該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了一系列雙折射活性基元即含有C-O基團(tuán)共軛大Π鍵的基團(tuán)[C2O4]2-，[C2O6]2-，[C4O4]2-，[C6O6]2-。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)合，證實(shí)了這一方法的可行性，并基于該方法發(fā)現(xiàn)了從深紫外光到近紅外區(qū)域的一系列具有較大雙折射（0.1 ~ 1.35）化合物，其中大多數(shù)甚至突破了目前已知氧化物雙折射的極限。通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該系列化合物中最大的雙折射約為α-BaB2O4的11倍和YVO4的6倍。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)實(shí)驗(yàn)合成了(NH4)2C2O4·H2O晶體，實(shí)驗(yàn)測(cè)得546 nm處的雙折射為0.248，初步評(píng)估該晶體有應(yīng)用前景的紫外雙折射晶體。除了功能基團(tuán)，該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)A位陽(yáng)離子在光學(xué)性質(zhì)中也起著重要的作用，即影響C-O基團(tuán)的密度和排列方式。篩選出的化合物證明了功能基團(tuán)驅(qū)動(dòng)策略的有效性，這將為探索新型雙折射晶體起到重要的指導(dǎo)作用。

圖 1. （左）發(fā)展的高通量方法及系統(tǒng)，（右）篩選出雙折射優(yōu)勢(shì)基元及對(duì)應(yīng)的巨雙折射材料（插圖為(NH4)2C2O4·H2O晶體）。

該工作發(fā)表以全文形式在化學(xué)頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上（Series of Crystals with Giant Optical Anisotropy: A Targeted Strategic Research， doi.org/10.1002/anie.202011006）。中科院新疆理化所為第一完成單位，研究生佟廷浩、張文耀為第一作者，楊志華研究員和潘世烈研究員為通訊作者。

該研究工作獲得國(guó)家自然科學(xué)基金-優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目、中科院等項(xiàng)目的支持。

參考資料

[1]中科院新疆理化所，中科院新疆理化所在高性能雙折射晶體高通量設(shè)計(jì)篩選中取得重要進(jìn)展

[2]https://doi.org/10.1002/anie.202011006