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為連結(jié)多相催化與均相催化的“橋梁”，單原子催化劑為從原子層面闡明催化劑的構(gòu)-效關(guān)系和揭示催化反應(yīng)機(jī)理提供了契機(jī)。然而，單原子催化劑在實(shí)際反應(yīng)條件下活性位點(diǎn)的精準(zhǔn)探測仍極具挑戰(zhàn)。因此，單原子催化中心微環(huán)境（配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)）的精細(xì)調(diào)控和高分辨原位表征裝置的開發(fā)尤為重要。

本研究利用配體交換的合成策略，構(gòu)筑了一系列具有特定電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境的模型單原子Fe催化劑；成功開發(fā)了可用于單原子催化體系表征的原位57Fe穆斯堡爾譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)在電催化ORR反應(yīng)條件下對不同單原子Fe物種電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境的定量探測；結(jié)合原位X射線吸收光譜、原位拉曼光譜、同步輻射核共振振動能譜和DFT理論計(jì)算等手段，揭示了Fe單原子材料在電催化ORR反應(yīng)中催化位點(diǎn)電子態(tài)和配位結(jié)構(gòu)的動態(tài)循環(huán)。該研究結(jié)果為揭開催化電子循環(huán)的黑匣子和高效單原子催化劑的開發(fā)提供了新的思路和契機(jī)。

相關(guān)工作以全文的形式發(fā)表于Cell旗下的Chem上。該研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等項(xiàng)目的支持。

參考資料

[1]中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，我所利用原位穆斯堡爾譜揭示Fe單原子活性中心的配位結(jié)構(gòu)變化