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在塑料制品中，芳香塑料如PET、PS、PC、PPO等均是由芳香單體通過C-O和/或C-C鏈接而成的，而芳香單體是石油基的芳烴通過官能團(tuán)化得到。因此，催化轉(zhuǎn)化塑料制備芳烴具有重要的現(xiàn)實(shí)意義，是實(shí)現(xiàn)塑料循環(huán)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的關(guān)鍵一環(huán)。王艷芹教授團(tuán)隊(duì)從化學(xué)鍵活化斷裂的角度，采用多功能Ru/Nb2O5催化劑，首次實(shí)現(xiàn)了廢舊芳香塑料內(nèi)C-O或/和C-C連接鍵的選擇性斷裂制備芳烴。Ru/Nb2O5催化劑不僅能轉(zhuǎn)化單一芳香塑料高選擇性地制備芳烴化學(xué)品，也能實(shí)現(xiàn)混合芳香塑料直接轉(zhuǎn)化制備芳烴，芳烴收率高達(dá)75～85%。相比于其它Ru催化劑, Ru/Nb2O5中Ru的配位數(shù)僅為5～6，以配位不飽和的邊緣位點(diǎn)為主，顆粒非常小，極小的Ru顆粒抑制了苯環(huán)和氫氣的共吸附，得到了可觀的芳烴選擇性。同時(shí)，Nb2O5上強(qiáng)的親氧位點(diǎn)NbOx物種具有優(yōu)異的活化C-O鍵的能力和吸附苯環(huán)的能力，其Br?nsted酸位則能對(duì)吸附的苯環(huán)進(jìn)行質(zhì)子化協(xié)助對(duì)Csp2-Csp3鍵的活化，在小顆粒Ru解離的氫物種的協(xié)同作用下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)芳香塑料內(nèi)C-O和C-C鍵的精準(zhǔn)活化斷裂。該工作為塑料循環(huán)經(jīng)濟(jì)發(fā)展提供了技術(shù)參考。
近年來，王艷芹教授課題組在廢棄碳資源（生物質(zhì)、塑料等）催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得了一系列重要成果（Chem. 2019, 5, 2520-2546; Chem. 2019, 5, 1521-1536; Nat. Commun. 2017, 8.16104; Nat. Commun. 2016, 7.11162; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 9755–9760; ACS Catal. 2019, 9, 9671-9682; ACS Catal. 2018, 8, 3280-3285; ACS Catal. 2017, 7, 333-337.）
論文第一作者為華東理工大學(xué)博士生景亞軒，通訊作者為華東理工大學(xué)王艷芹教授和新加坡國立大學(xué)顏寧教授，華東理工大學(xué)為第一單位。在DFT計(jì)算方面得到了華東理工大學(xué)王海豐教授的支持，在X-射線吸收光譜表征方面得到了日本北海道大學(xué)Shinya Furukawa教授的支持。該研究得到國家自然科學(xué)基金（重點(diǎn)、面上和青年）、上海市重大科技專項(xiàng)、中國高校學(xué)科人才引進(jìn)計(jì)劃、中央高?；緲I(yè)務(wù)費(fèi)、新加坡國立大學(xué)、國家留學(xué)基金委的支持。
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