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 “三合一”的高效非均相鈀催化氧化

鈀催化的C(sp3)-H鍵氧化官能團化是惰性C-H鍵定向轉(zhuǎn)化的有力手段。但是，均相體系下催化劑的失活導(dǎo)致鈀的用量通常較大（> 5 mol%）。李漫波教授與斯德哥爾摩大學Jan-E. B?ckvall教授合作，發(fā)現(xiàn)氨基化的多孔硅（MCF）負載的納米鈀（尺寸1~2nm）催化劑Pd-AmP-MCF能顯著降低鈀催化氧化過程中的催化劑用量（< 1 mol%），同時還能實現(xiàn)催化劑的循環(huán)利用。（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 14604；Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1992；Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10391；Chem. ?Eur. J., 2019, 24, 210）。在此工作的基礎(chǔ)上，近期李漫波教授課題組發(fā)現(xiàn)了氨基還能很好地調(diào)控納米鈀顆粒催化氧化的化學選擇性（圖2A）。反應(yīng)的選擇性來源于氨基與鈀之間的配位作用（圖2B）。Pd-AmP-MCF的高催化活性來源于氨基化的多孔硅材料（AmP-MCF）對鈀的支撐和保護，使其避免了催化劑的失活（圖2C）。與此同時，該非均相催化劑在反應(yīng)后具有優(yōu)異的循環(huán)回收效率（圖2D）。

圖2. 反應(yīng)底物普適性（A）、選擇性（B）和高活性（C）來源、以及催化劑的循環(huán)回收（D）

參考資料

【1】安徽大學，聚焦“雙一流”】我校在多相催化領(lǐng)域取得新進展，http://www.ahu.edu.cn/2020/1110/c15129a249421/page.psp

【2】文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202011708