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甲烷催化燃燒因在潔凈能源轉(zhuǎn)化與利用及環(huán)境保護(hù)方面的重要應(yīng)用而受到廣泛關(guān)注。負(fù)載Pd催化劑在該反應(yīng)中具有優(yōu)異的催化活性，但該催化劑實(shí)際使用過(guò)程中經(jīng)常面臨高濕反應(yīng)氣體以及高溫反應(yīng)條件，導(dǎo)致Pd納米顆粒燒結(jié)長(zhǎng)大，降低催化劑性能。因此開發(fā)具有高活性、高水熱穩(wěn)定性的甲烷催化燃燒材料極具挑戰(zhàn)。該團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于高熱穩(wěn)定貴金屬納米顆粒催化劑的制備，在前期研究中發(fā)現(xiàn)Pt和Au納米顆粒與界面匹配的尖晶石可以形成外延結(jié)構(gòu)，使負(fù)載的Pt和Au納米顆粒可以經(jīng)受800-1200°C的高溫而不明顯長(zhǎng)大（Nat. Commun., 2013；Nano Lett., 2018）。Pd與Pt具有相近的晶格常數(shù)，理論上可以采用相同策略提高負(fù)載Pd催化劑的熱穩(wěn)定性。然而，由于Pd納米顆粒在空氣中極易被氧化，導(dǎo)致金屬—載體界面的失配度增加，從而失去抗燒結(jié)的能力。

為解決這一問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)惰性氧化物修飾，有效抑制Pd的過(guò)度氧化，不僅改善了Pd納米粒子的穩(wěn)定性，對(duì)其催化活性也有提升。高分辨電鏡揭示了Pd納米顆粒在MgAl2O4{111}晶面上可以形成外延生長(zhǎng)結(jié)構(gòu)。但是，當(dāng)Pd發(fā)生過(guò)度氧化后，晶格間距擴(kuò)大，破壞了金屬—載體間的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。非還原型氧化物的修飾可以抑制Pd的過(guò)度氧化，使外延結(jié)構(gòu)得以保持。機(jī)理研究表明甲烷催化燃燒遵循MvK機(jī)理，Al2O3的修飾可以促進(jìn)Pd在2+和0價(jià)之間發(fā)生氧化—還原循環(huán)，提高催化劑的低溫活性。而可還原性氧化物由于與Pd的強(qiáng)相互作用以及較強(qiáng)的氧溢流能力，使Pd2+更難以還原成Pd0，甚至導(dǎo)致部分Pd在氧氣氣氛中被進(jìn)一步氧化成Pd4+。該策略具有很好的普適性，有望在眾多涉及高溫反應(yīng)過(guò)程的化工環(huán)保領(lǐng)域中得到應(yīng)用。

該研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)B“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等項(xiàng)目的資助。（文/圖 楊靜怡）

參考資料

【1】中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，我所開發(fā)高水熱穩(wěn)定性Pd基催化劑用于甲烷燃燒