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在前期研究中，解永樹教授課題組對錯位連接卟啰啉環(huán)外進行修飾，并通過環(huán)內(nèi)、環(huán)外配位作用，成功調(diào)控其反應特性，由此合成了一系列新型結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了較強的近紅外吸收及陰離子識別特性（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 1537）。在此基礎上，為探索擴環(huán)對卟啰啉性質(zhì)的調(diào)控，創(chuàng)新性地將一個錯位吡咯嵌入正常卟啰啉大環(huán)，得到了錯位擴展卟啰啉。該擴展卟啰啉的第一氧化電位很低，易于氧化。有趣的是，利用不同氧化條件可簡便地得到局部氧化、多重駢環(huán)以及芳基遷移型等系列新穎擴展卟啰啉。此外，由于擴展卟啰啉大環(huán)具有較好的柔性，可以與兩個Pd(II)配位。在配位過程中，一個中位sp2-C 會發(fā)生氧化形成羥基取代的 sp3-C，所形成的羥基以脫質(zhì)子的形式橋聯(lián)兩個Pd(II)。錯位擴展卟啰啉及其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物均表現(xiàn)出豐富的氧化還原以及近紅外吸收特性。上述合成策略巧妙利用了大環(huán)柔性與錯位吡咯單元的獨特活性，為進一步設計、合成結(jié)構(gòu)新穎、性能優(yōu)異的異卟啉化合物提供了新思路。

近兩年，解永樹教授課題組在新型卟啉及異卟啉分子設計、合成與功能應用研究領域取得了一系列重要成果 (JACS, 2019, 141, 5294; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 5925; Chem. Sci., 2019, 10, 2186; JACS, 2020, 142, 5154; Angew. Chem. Int. Ed.,2020,59, 1537; Energy Environ. Sci., 2020, 13, 1617; Chem. Sci., 2020, 11, 2790.)。

該研究工作主要是由李成杰（副教授）、李其兆（博士后）和邵杰偉（碩士）在解永樹教授指導下完成的。在機理研究、光譜分析等方面得到了日本九州大學Hiroyuki Furuta 教授的幫助。此外，瑞典皇家理工學院 Hans ?gren 教授課題組在理論計算方面提供了諸多幫助。

該研究得到了田禾院士的悉心指導，并受到國家自然科學基金、上?？萍贾卮髮ｍ?、上?？萍紘H合作等項目的資助。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09572