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圖1 發(fā)表信息

低品位熱能（<100℃）廣泛存在于自然環(huán)境和工業(yè)生產(chǎn)過程中，包括環(huán)境熱（太陽光熱、地熱）、工業(yè)廢熱以及人體熱等，但由于缺乏經(jīng)濟高效的能源回收技術(shù)，該部分能量基本被廢棄。水系熱化學(xué)電池被認為是一種低成本、易放大的熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)。據(jù)預(yù)測，熱化學(xué)電池的相對卡諾循環(huán)效率若達到5%以上即有望實現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用，但至今仍無法跨過這一門檻（此前最高相對卡諾循環(huán)效率為~3.95%）。水系熱化學(xué)電池相對卡諾循環(huán)效率與塞貝克系數(shù)、熱導(dǎo)率以及電導(dǎo)率三個參數(shù)緊密關(guān)聯(lián)。例如，增大塞貝克系數(shù)、提高電導(dǎo)率或降低熱導(dǎo)率均可提升電池轉(zhuǎn)化效率。然而，這三個參數(shù)之間強耦合，難以實現(xiàn)協(xié)同優(yōu)化，使得熱化學(xué)電池效率的提升存在巨大挑戰(zhàn)。在前期研究工作中，周軍教授團隊以K₃Fe(CN)₆/K₄Fe(CN)₆水系熱化學(xué)電池基準體系作為研究對象，通過特異性配體協(xié)同調(diào)控氧化還原對溶劑化結(jié)構(gòu)，獲得了熱化學(xué)電池領(lǐng)域最高塞貝克系數(shù)4.2 mV K^-1（Nat. Commun.2018, 9, 5146）。在此工作基礎(chǔ)上，該團隊提出利用熱敏性晶體材料誘導(dǎo)可持續(xù)離子濃度梯度的科學(xué)思想（圖2A），實現(xiàn)了塞貝克系數(shù)和有效熱導(dǎo)率的協(xié)同優(yōu)化，獲得了目前熱化學(xué)電池領(lǐng)域最高相對卡諾循環(huán)效率11.1%（圖2B）。

圖2 低成本、高效熱化學(xué)電池（A）熱敏性結(jié)晶材料誘導(dǎo)可持續(xù)溶度梯度示意圖；（B）本工作與文獻報道相對卡諾循環(huán)效率比較圖；（C）器件模組為智能手機充電，左上插圖為器件模組的光學(xué)照片。

通常，在封閉體系下離子濃度梯度為不可持續(xù)的熱力學(xué)非平衡態(tài)，必然會通過自發(fā)擴散過度到離子均勻分布的熱力學(xué)平衡態(tài)。該團隊發(fā)現(xiàn)，胍離子與亞鐵氰根離子結(jié)合會形成一種全新的熱敏性晶體材料——亞鐵氰鉀胍水合物（K₂(C(NH₂)₃)₂Fe(CN)₆·6H₂O）。該材料具有低的晶格能以及高的溶解熵，展現(xiàn)出優(yōu)異的溶解度溫敏性。由于熱敏性晶體材料的引入，在有溫差存在的情況下，可以在器件的熱冷兩端形成穩(wěn)定的亞鐵氰根離子濃度梯度。例如，在50℃溫差條件下，亞鐵氰根離子濃差可達47倍，相應(yīng)塞貝克系數(shù)從基準體系的1.4 mV K^-1提升至3.73 mV K^-1。此外，由于器件熱端還存在大量未溶解的晶體沉淀物，從而可極大地抑制溶液對流，大幅降低有效熱導(dǎo)率?；谝陨蟽牲c原因，實現(xiàn)了熱化學(xué)電池相對卡諾循環(huán)效率的大幅度提升。進一步地，該團隊還開發(fā)出熱化學(xué)電池模組原型，在50℃溫差條件下驅(qū)動了多種商業(yè)化電子器件，并實現(xiàn)為智能手機充電（圖2C），證實水系熱化學(xué)電池具有廣闊的應(yīng)用前景。

該研究工作受到國家自然科學(xué)基金（51672097）、中組部青年拔尖人才支持計劃、華中科技大學(xué)學(xué)術(shù)前沿青年團隊、武漢光電國家研究中心主任基金等經(jīng)費支持。在研究過程中，還得到了復(fù)旦大學(xué)許寧生院士、中山大學(xué)鄧少芝教授、武漢大學(xué)鄧鶴翔教授、華中科技大學(xué)唐江教授、同濟大學(xué)裴艷中教授和美國加州大學(xué)洛杉磯分校陳俊助理教授等人的幫助。

論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/early/2020/09/09/science.abd6749?rss=1