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JACS中國(guó)海洋大學(xué)李文利課題組在?;D(zhuǎn)移酶分子機(jī)制研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

來(lái)源:中國(guó)海洋大學(xué)      2020-08-27
導(dǎo)讀:2020年8月17日,中國(guó)海洋大學(xué)醫(yī)藥學(xué)院李文利課題組在國(guó)際頂尖化學(xué)期刊Journal of the American Chemical Society在線(xiàn)發(fā)表了題為“Structural Basis of Specificity for Carboxyl-terminated Acyl Donors in A Bacterial Acyltransferase”(《細(xì)菌酰基轉(zhuǎn)移酶特異性選擇具有羧基末端?;w的分子基礎(chǔ)》)的研究論文,海洋藥物教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室肖菲博士為第一作者,李文利教授為唯一通訊作者。(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.0c07331)

酰基基團(tuán)是許多活性天然產(chǎn)物的藥效基團(tuán),催化?;M裝的轉(zhuǎn)移酶因其寬泛的底物選擇性成為藥物研發(fā)中化合物結(jié)構(gòu)多樣性研究的重要工具酶,但目前對(duì)于其底物選擇性的分子機(jī)制研究報(bào)道較少。二十四元大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素Macrolactins(MLNs)有多種藥理學(xué)活性,其中帶有丙二?;揎椇顽牾;揎椀腗LNs對(duì)多種多重耐藥菌具有良好的抑制作用,然而其酰基化后修飾機(jī)制尚不清楚。

  該研究采用體內(nèi)遺傳學(xué)、體外酶學(xué)、蛋白晶體學(xué)等手段,以海洋芽孢桿菌B-9987為研究對(duì)象,首次系統(tǒng)闡明了MLNs?;笮揎棽襟E,發(fā)現(xiàn)β-內(nèi)酰胺酶同源蛋白BmmI能夠特異性選擇帶有羧基末端的酰基供體,并對(duì)?;w和?;荏w顯示出較寬的底物選擇性。為了探究BmmI的底物選擇分子機(jī)制,作者解析了BmmI與琥珀?;矁r(jià)連接的蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)一個(gè)特殊的“氧陰離子穴”類(lèi)似結(jié)構(gòu)扮演了?;wgatekeeper的角色,通過(guò)設(shè)計(jì)“粗調(diào)”和“微調(diào)”方案對(duì)該“氧陰離子穴”結(jié)構(gòu)進(jìn)行了理性改造,成功拓寬了BmmI?;w選擇性。該研究還解析了BmmI與MLN A的復(fù)合物蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu),揭示了?;荏w的結(jié)合方式,闡明了BmmI催化?;磻?yīng)的分子機(jī)制。該研究系統(tǒng)闡釋了?;D(zhuǎn)移酶底物選擇性的分子機(jī)制,為酶的理性設(shè)計(jì)與改造提供了理論指導(dǎo),也為創(chuàng)新藥物研發(fā)提供了有力工具。

BmmI特殊的“氧陰離子穴”類(lèi)似結(jié)構(gòu)及其理性改造

  中國(guó)海洋大學(xué)劉揚(yáng)博士、李花月副教授,中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所東升副研究員、馮銀鋼研究員、崔球研究員和北京大學(xué)云彩虹教授為論文共同作者,該研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。李文利課題組長(zhǎng)期致力于海洋微生物次級(jí)代謝產(chǎn)物合成生物學(xué)研究,在J. Am. Chem. Soc.Nat. Commun.等發(fā)表SCI研究論文50余篇,受邀在Trends Biochem. Sci.(IF=16.889)上發(fā)表綜述“Next-Generation Drug Discovery to Combat Antimicrobial Resistance”,被推選榮獲Thieme Chemistry Journals Award 2020獎(jiǎng)項(xiàng)。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07331

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