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單原子催化劑（SAC）具有獨(dú)特的幾何和電子結(jié)構(gòu)，在選擇加氫反應(yīng)中顯示出優(yōu)異的活性和選擇性。由于單個(gè)金屬原子與載體的直接化學(xué)鍵合，SAC性能在很大程度上取決于所用載體性質(zhì)。在相對(duì)較高溫度下，將單原子催化劑暴露于還原性氣氛中，這種金屬-氧絡(luò)合物將被破壞，導(dǎo)致單個(gè)原子的聚集/燒結(jié)，失去其化學(xué)選擇性。因此，獲得高穩(wěn)定、高密度單原子選擇加氫催化劑，特別是較高反應(yīng)溫度下仍保持原子級(jí)分散的催化劑具有挑戰(zhàn)性。

　　大連化物所揭示高密度單原子Pd基選擇加氫催化劑的穩(wěn)定機(jī)制

　　研究人員利用配備原位樣品臺(tái)的球差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）在常壓（1bar）、20%CH₄/H₂混合碳化氣氛中原位觀測(cè)高負(fù)載量（質(zhì)量百分含量至5wt%）的Pd納米粒子從納米粒子至原子級(jí)分散的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，并結(jié)合原位譜學(xué)技術(shù)（包括NAP-XPS和準(zhǔn)原位XAS）和理論計(jì)算（DFT），確定在原位碳化過(guò)程中Pd原子傾向于遷移到富含空位的碳化鉬表面，形成高密度、表面富集的單原子分散的Pd₁/α-MoC催化劑。研究人員將Pd₁/α-MoC催化劑應(yīng)用到芳香硝基化合物的液相選擇加氫和富氫條件下逆水煤氣反應(yīng)（RWGS，CO₂ + 3H₂→CO + 2H₂ + H₂O）中，其均表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性，遠(yuǎn)優(yōu)于Pd納米顆粒催化劑；該催化劑可承受高達(dá)400°C的還原/反應(yīng)氣氛，且沒(méi)有單原子的聚集。該研究為尋求在苛刻的還原條件和高密度條件下仍具有優(yōu)異選擇性和穩(wěn)定性的單原子催化劑提供了新途徑。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類(lèi)）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”項(xiàng)目和中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等的資助。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202007707