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工業(yè)的快速發(fā)展與化石能源的大量消耗導致了大氣中二氧化碳的濃度正在逐年上身，由此引發(fā)了一系列環(huán)境問題。利用風能、太陽能等可再生能源將二氧化碳電化學還原為乙烯、乙醇等化學品作為一種降低大氣中的二氧化碳含量、儲存能量的方法成為了研究的熱點。銅作為唯一可以將二氧化碳轉化為多碳產物的金屬而被廣泛研究，銅催化劑表面物種與催化活性的關系對于反應機理研究與催化劑設計十分重要，但目前這類研究還非常有限。

圖1. (a) -0.8 VRHE下多碳產物分電流密度；(b) -0.8 VRHE下一碳產物分電流密度；(c)加氧氣共同電解原位拉曼光譜圖；(d) DFT計算多碳產物生成決速步；(e) DFT計算甲烷生成決速步；(f)共同電解過程示意圖。

在這項工作中，研究者發(fā)現(xiàn)通過向反應器中添加氧氣，引入氧還原反應，使得在某些電壓下部分多碳產物的分電流密度提升了百余倍，產生甲烷的起始電位也向平衡電位平移了200 mV。研究者認為氧還原反應可能在銅電極表面引入了含氧物種，進而帶來了二氧化碳還原反應的巨大提升。研究者對該過程進行了原位表面增強拉曼光譜的研究，研究結果表明，氧氣的引入會在拉曼光譜上觀察到一個新的峰，同位素交換實驗與密度泛函理論計算證明了該峰屬于表面的羥基（surface hydroxyl group）——氧還原反應的一種中間體。為了深入研究表面羥基對于二氧化碳還原反應的影響，研究者對多碳產物生成的決速步及甲烷生成的決速步進行了計算。計算結果表明，表面羥基的存在使得多碳產物及甲烷的決速步的活化吉布斯自由能與吉布斯自由能變降低，使反應更容易發(fā)生，這也與實驗結果相吻合。該工作將電化學測試與原位光譜、理論計算相結合，證實了引入氧還原反應后電極表面羥基的存在并闡明了羥基對于二氧化碳還原反應的促進作用的機理，也為未來催化反應機理的研究與催化劑的設計提供了新的思路。

清華大學化學工程系2018級博士生何銘與李春松為論文的第一作者，清華大學化學工程系2017級博士生張皓晨、美國特拉華大學化學工程系博士后常曉俠、美國哥倫比亞大學教授陳經廣（Jingguang G. Chen）、美國加州理工學院教授威廉·戈達德三世（William A. Goddard III）參與了該項研究工作。論文共同通訊作者為清華大學化學工程系副教授陸奇、美國特拉華大學化學工程系副教授徐冰君和臺灣成功大學化學系副教授鄭沐政。該項研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金基金等項目的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-17690-8