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 有機(jī)發(fā)光二極管（OLEDs）具有全固態(tài)、主動(dòng)發(fā)光、高對(duì)比度、低功耗、寬視角、響應(yīng)速度快和易于實(shí)現(xiàn)柔性等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最有前景的新型顯示和照明技術(shù)之一。傳統(tǒng)稀土配合物OLEDs是利用中心三價(jià)稀土離子f-f躍遷的特性，從而實(shí)現(xiàn)高色純度、高效率發(fā)光。然而，相比于金屬磷光配合物（如Ir(III)配合物）和熱激活延遲熒光（TADF）材料在這一領(lǐng)域的迅猛發(fā)展，稀土配合物OLEDs的發(fā)展相對(duì)緩慢且落后。其根本原因在于這一類配合物往往熱穩(wěn)定性較差，不利于真空熱蒸鍍法制備器件。此外，f-f禁阻躍遷導(dǎo)致配合物具有較長(zhǎng)的本征激發(fā)態(tài)壽命（ms量級(jí)），使得器件在高亮度下效率衰減明顯。這些因素嚴(yán)重限制了稀土配合物發(fā)光材料在OLEDs領(lǐng)域的研究和應(yīng)用。

北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院黃春輝課題組劉志偉副教授等另辟蹊徑，提出并證明了具有d-f允許躍遷特性的稀土Eu(II)配合物可以通過(guò)合理的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高空氣/熱穩(wěn)定性和高發(fā)光效率，以及這類材料應(yīng)用于OLEDs時(shí)具有接近100%的激子利用率和高亮度下較低的效率衰減。

圖1 稀土Eu(II)配合物Eu-1和Eu-2的化學(xué)結(jié)構(gòu)式、紫外燈下的發(fā)光照片，以及主要光物理性能參數(shù)。 

在這項(xiàng)工作中，作者設(shè)計(jì)并合成了兩種Eu(II)配合物Eu-1和Eu-2（圖1）。在365 nm紫外光的激發(fā)下，它們分別發(fā)射出明亮的天藍(lán)色光和橙紅光。單晶數(shù)據(jù)表明，Eu-1中的三氟甲基環(huán)繞在Eu2+離子周?chē)?，使?/span>Eu2+離子被配體更完全地包覆。因此，Eu-1在空氣中的穩(wěn)定性遠(yuǎn)超出一般Eu(II)配合物，如Eu-1的結(jié)晶粉末在空氣中放置2200 h后仍保持高達(dá)91%的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY），而在相同的測(cè)試條件下，Eu-2的結(jié)晶粉末在空氣中放置10 h即觀察不到發(fā)光。

進(jìn)一步地，作者制作并優(yōu)化了以Eu-1和Eu-2為發(fā)光材料的OLEDs，發(fā)現(xiàn)以Eu-2為發(fā)光材料的器件的最大外量子效率（EQE）和亮度分別為6.5%和30620 cd·m-2?？紤]到Eu-2的PLQY僅為32%，器件的最大EQE已經(jīng)接近理論上限，即證明了Eu(II)配合物應(yīng)用于OLEDs時(shí)具有高達(dá)100%的激子利用率。

 總結(jié)起來(lái)，作者設(shè)計(jì)合成的這一類基于d-f躍遷發(fā)光Eu(II)配合物可以具有高PLQY和良好的空氣穩(wěn)定性，也可以在OLEDs中實(shí)現(xiàn)100%的激子利用率和較低的效率滾降。這表明基于d-f躍遷的稀土配合物作為發(fā)光材料在OLEDs領(lǐng)域具有巨大的研究?jī)r(jià)值和廣闊的應(yīng)用前景，也為稀土配合物發(fā)光材料在OLEDs領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新思路。

 以上研究成果近日發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士研究生戰(zhàn)鴿、王李玎和博士后趙子豐為共同第一作者，劉志偉副教授為通訊作者。該工作受到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和北京市自然科學(xué)基金的贊助。

論文鏈接為：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202008423