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最近，南京大學化學化工學院左景林教授在利用陽離子交換的方式調控陰離子型氧化還原活性金屬有機框架材料(MOFs) 的導電以及光導性能研究中取得了重要進展，題為“Tuning Electrical- and Photo-Conductivity by Cation Exchange within a Redox-Active Tetrathiafulvalene-Based Metal-Organic Framework” 的論文于2020年7月12日在Angew. Chem. Inter. Ed.上在線發(fā)表(doi: 10.1002/anie.202008941)。周艷、俞飛為該論文共同第一作者，左景林教授為論文的通訊作者。在基于分子導體的多功能材料研究中，今年早些時候，該課題還發(fā)表了有關具有良好電子和質子導電的二維配合物材料（Matter, 2020, 2, 711–722）、氧化還原活性Zr-MOF用于原位限域貴金屬納米顆粒研究苯甲醇氧化催化（Chem. Sci., 2020, 11, 1918–1925）、介電（導電）與磁功能復合的新型自旋轉換材料（Chem. Sci., 2020, 11, 6229–6235）等方面的成果。

金屬有機框架是一種高度有序的多孔材料，因其在氣體存儲與分離、傳感和催化等領域的潛在應用得到廣泛關注。其中，氧化還原活性MOFs材料在微孔導體、電催化、能量存儲器件和電化學傳感器等方面也展現出了誘人的應用前景。

圖1. 化合物MV@1二重穿插結構圖(a); 框架沿a軸(b) 和c軸(c) 的透視圖(內部黃色和外部紅色)?？涨粌惹嗌蝮w代表TTF^?+ 和MV²⁺

選用該研究團隊此前報道的由四硫富瓦烯苯四羧酸配體(TTFTB) 與金屬In^III合成的陰離子型MOF：(Me₂NH₂)[In^III(TTFTB)]  (Me₂NH₂@1)。利用陽離子交換的方式將四硫富瓦烯一價陽離子自由基 (TTF^?+) 或者光敏性的二價紫精陽離子(MV²⁺) 交換進入MOF的孔道當中（圖1），實現了單晶到單晶的轉變，分別得到兩個新的MOF：TTF@1和 MV@1。對交換后的晶體TTF@1和 MV@1進行了單晶結構解析。與(Me₂NH₂)[In^III(TTFTB)]相比，TTF@1和 MV@1的電子導電性能均提高了兩個數量級，光電流響應分別提升4倍和28倍 (圖2)。在化合物MV@1中，紫精陽離子(MV²⁺) 和MOF框架 (TTFTB) 具有電荷轉移的協同作用，在固體紫外可見近紅外圖譜中1200 nm處出現新的電荷轉移吸收峰。該團隊證明利用功能性離子交換來調控MOF的功能是非常有效的方法，可以擴展到探索新的刺激響應MOFs材料中。

圖2. Me₂NH₂@1，TTF@1和MV@1的光電流響應圖譜

以上研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目(2018YFA0306004)，國家自然科學基金(21801054和21631006)等項目支持或資助，同時也得到了Mohamedally Kurmoo教授和蘇劍博士的大力幫助。