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石墨炔是一種新型的二維碳材料，具有豐富的碳化學(xué)鍵、大共軛體系、多活性位點、特殊三角孔道結(jié)構(gòu)以及優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性，在諸如儲能材料、催化、電化學(xué)、生物傳感與探測、分離等領(lǐng)域均有著重要的應(yīng)用前景。對石墨炔結(jié)構(gòu)特征的深入探究及對其應(yīng)用領(lǐng)域的不斷拓展，都將對石墨炔研究起到重要的推動作用。

在核燃料循環(huán)領(lǐng)域，針對特定離子間的選擇性分離關(guān)系到核工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展問題。首先，為了將高放廢液中的次錒系元素轉(zhuǎn)變成短壽命或者穩(wěn)定的核素，從而降低或消除核廢物的長期危害，研究人員提出了“分離-嬗變”的處理方法。然而，高放廢液中的鑭系元素會成為次錒系元素的中子毒物，嚴重阻礙其嬗變過程，所以“鑭錒分離”對于高放廢液的處理至關(guān)重要。其次，鍶、銫作為乏燃料中的主要釋熱元素和放射性來源，在現(xiàn)有處理流程中通常作為污染物被共同去除。由于鍶、銫本身都是制作放射源的重要原料，進一步實現(xiàn)“鍶銫分離”對于放射性資源的合理利用意義非凡。再次，釷在核能領(lǐng)域的應(yīng)用受到越來越多的重視。與鈾相比，釷在其使用過程中產(chǎn)生的長壽命次錒系元素少，并能有效防止核擴散且具有儲量豐富的優(yōu)勢。無論在礦產(chǎn)資源還是釷基熔鹽堆的乏燃料中，釷與鈾總是共存的，因此不斷探索“釷鈾分離”新方法對核工業(yè)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

石墨炔吸附示意圖和計算結(jié)構(gòu)圖

最近，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院沈興海教授團隊系統(tǒng)研究了典型錒系離子（Th4⁺、UO₂²⁺、Pu⁴⁺、Am³⁺、Cm³⁺）、鑭系離子（La³⁺、Eu³⁺、Tm³⁺）以及鍶（Sr²⁺）、銫（Cs⁺）離子與石墨炔的配位和吸附作用，重點考察了f電子對配位的影響。實驗測定和理論計算發(fā)現(xiàn)，在水溶液狀態(tài)下，石墨炔對Th⁴⁺、Pu⁴⁺、Am³⁺、Cm³⁺和Cs⁺具有顯著的吸附作用，而對UO₂²⁺、La³⁺、Eu³⁺、Tm³⁺和Sr²⁺完全不發(fā)生吸附。研究結(jié)果還表明，在不同配位狀態(tài)下，錒系離子以單離子狀態(tài)存在，而石墨炔結(jié)構(gòu)則發(fā)生不同程度的形變。例如，XPS分析發(fā)現(xiàn)，被石墨炔吸附的Th⁴⁺的4f峰發(fā)生了明顯的位移和裂分。通過理論計算Th⁴⁺在聚集和單離子狀態(tài)下的差別，可以推斷XPS峰發(fā)生裂分是由于出現(xiàn)Th⁴⁺單離子態(tài)所致。

石墨炔吸附選擇性實驗（A），石墨炔在鈾釷混合溶液中吸附選擇性檢測（B），石墨炔吸附Th⁴⁺前后XPS譜圖對比（C），Th(NO₃)₄與吸附在石墨炔上的Th⁴⁺的XPS峰對比

現(xiàn)有方法通過泡沫銅為基底可制備石墨炔分離膜并有效實施分離。因此，基于上述研究結(jié)果并結(jié)合膜分離技術(shù)，有望實現(xiàn)核燃料循環(huán)領(lǐng)域“鑭錒分離”“鍶銫分離”和“釷鈾分離”的新突破。石墨炔上單離子配位狀態(tài)的揭示，為錒系單離子磁體和催化劑的開發(fā)提供了一種新的思路和途徑，具有顯著的科學(xué)意義。此外，隨著錒系離子5f層電子的變化，石墨炔的結(jié)構(gòu)也會產(chǎn)生不同程度的形變，這一結(jié)果有助于對石墨炔自身結(jié)構(gòu)特征和相關(guān)性質(zhì)的深入認識。

石墨炔膜分離設(shè)計示意圖

相關(guān)結(jié)果以“Coordination of Actinide Single Ions with Deformed Graphdiyne: Strategy on Essential Separation Processes in Nuclear Fuel Cycle”為題于2020年7月2日在線發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.（DOI:10.1002/anie.202008165）。論文的第一、第二作者分別是北京大學(xué)博士研究生袁天宇和熊世杰，通訊作者為沈興海。該工作得到國家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金重點項目的資助（項目編號：U1830202）。