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近日，化學(xué)領(lǐng)域知名期刊Chem. Mater.以“Coordination-Enhanced Synthesis for Hollow Mesoporous Silica Nanoreactors”、工程技術(shù)領(lǐng)域知名期刊Chem. Eng. J.以“Rh Nanoclusters Encaged in Hollow Mesoporous Silica Nanoreactors with Enhanced Catalytic Performance for Phenol Selective Hydrogenation”為題，報(bào)道了華東理工大學(xué)在中空介孔納米催化反應(yīng)器和催化加氫研究領(lǐng)域的新進(jìn)展。

為了解決現(xiàn)有中空介孔納米反應(yīng)器合成方法所存在的問(wèn)題，研究人員創(chuàng)新性地發(fā)展了一種利用聚電解質(zhì)膠束為模板來(lái)制備含功能性納米顆粒的中空介孔納米反應(yīng)器的通用方法。通過(guò)靜電力作用自組裝形成含金屬離子的聚電解質(zhì)膠束，并以此為模板沉積二氧化硅，隨后通過(guò)焙燒處理制備了多達(dá)20多種的含各類(lèi)金屬或者金屬氧化物納米顆粒的中空介孔二氧化硅納米反應(yīng)器。該方法不僅對(duì)大多數(shù)金屬具有普適性，還適用于含雙金屬甚至是多種金屬中空納米反應(yīng)器的合成。所制備的含鈀中空納米反應(yīng)器對(duì)多種氯酚類(lèi)有機(jī)物的加氫脫氯具有優(yōu)異催化性能，相關(guān)文章發(fā)表在Chemistry of Materials 2020, 32, 2086-2096。

環(huán)己醇衍生物是一類(lèi)重要的合成中間體，以酚類(lèi)化合物催化加氫制備環(huán)己醇衍生物盡管取得了一些進(jìn)展，但Rh基選擇性催化加氫生成環(huán)己醇需要苛刻的反應(yīng)條件。針對(duì)上述問(wèn)題，研究人員設(shè)計(jì)了含Rh納米團(tuán)簇(~ 0.8 nm)的中空介孔二氧化硅納米反應(yīng)器，在溫和反應(yīng)條件下對(duì)一系列酚類(lèi)化合物選擇性加氫生成環(huán)己醇類(lèi)化合物。理論計(jì)算進(jìn)一步表明，Rh納米團(tuán)簇對(duì)于苯酚吸附和羥基解離不同于較大尺度的Rh顆粒，從而表現(xiàn)出較高的催化選擇性，相關(guān)文章發(fā)表在Chemical Engineering Journal 2020, 397,125484。

Chem. Mater.論文的第一作者為華東理工大學(xué)化工學(xué)院博士生李凱杰，通訊作者為周生虎研究員和王俊有特聘副研究員。Chem. Eng. J.論文的第一作者為華東理工大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院博士生顏培建，通訊作者為周生虎研究員和于新海研究員。該項(xiàng)目得到了國(guó)家自然科學(xué)基金以及上海市自然科學(xué)基金的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125484

原文鏈接：https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemmater.9b05202