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自從2015年李峰教授課題組創(chuàng)新性地提出并實(shí)現(xiàn)自由基的雙線態(tài)電致發(fā)光以來(lái)（Angew. Chem., Int. Ed., 2015, 54, 7091-7095），有機(jī)發(fā)光自由基因其集光、電、磁性質(zhì)于一身而引起了廣泛關(guān)注。此后李峰課題組與劍橋大學(xué)Richard Friend課題組合作報(bào)道了內(nèi)量子效率（IQE）接近100%理論極限的深紅光自由基雙線態(tài)有機(jī)電致發(fā)光器件（OLED）（Nature，2018，563,536–540）以及與劍橋大學(xué)Richard Friend課題組和佐治亞理工學(xué)院Jean-Luc Brédas教授課題組合作報(bào)道了不遵循構(gòu)造原理高穩(wěn)定高發(fā)光效率的發(fā)光自由基（Nature Materials, 2019, 18, 977-984）。雖然發(fā)光自由基的研究取得了一系列進(jìn)展，但是發(fā)光自由基的發(fā)光機(jī)理還有待深入的研究。

上世紀(jì)50年的理論研究表明具有交替對(duì)稱分子結(jié)構(gòu)的有機(jī)自由基的HOMO-SOMO與SOMO-HOMO的能隙簡(jiǎn)并，由于異相（out-of-phase）耦合，基態(tài)（D0）至第一激發(fā)態(tài)（D1）的躍遷振子強(qiáng)度為零，這是通常認(rèn)為自由基不發(fā)光的原因之一。據(jù)此，李峰課題組與劍橋大學(xué)Richard Friend課題組合作提出采用具有電子給體或受體特征的非交替取代基來(lái)修飾自由基，這樣能夠打破整個(gè)分子的交替對(duì)稱性，消除HOMO-SOMO與SOMO-HOMO的能隙簡(jiǎn)并，并且根據(jù)“強(qiáng)度借用”微擾理論，自由基HOMO與電子給體HOMO或自由基LUMO與電子受體LUMO之間的相互作用能夠提高D0到D1的躍遷振子強(qiáng)度和相應(yīng)的D1到D0發(fā)光性能。由此研究團(tuán)隊(duì)提出發(fā)光自由基的分子設(shè)計(jì)思想：構(gòu)建具有非交替對(duì)稱結(jié)構(gòu)的有機(jī)發(fā)光自由基分子；外圍取代基與自由基中心的連接原子位點(diǎn)具有強(qiáng)的軌道振幅?；谏鲜龇肿釉O(shè)計(jì)策略，研究團(tuán)隊(duì)以TTM為受體（acceptor），以不同氮位置的咔唑啉作為給體（Donor），得到了一系列D-A型高效飽和紅光自由基材料，溶液光致發(fā)光效率（PLQE）達(dá)到99%。以這些自由基作為發(fā)光層制備的純紅光OLED最大外量子效率（EQE）達(dá)到12.2%，器件CIE坐標(biāo)完全符合標(biāo)準(zhǔn)紅光CIE坐標(biāo)（0.67,0.33）。該研究是發(fā)光自由基及OLED研究領(lǐng)域的重要進(jìn)展，通用的分子設(shè)計(jì)規(guī)則將會(huì)指導(dǎo)更多發(fā)光自由基材料的設(shè)計(jì)與合成。上述研究成果發(fā)表在最近一期Nature Materials期刊上（Nature Materials (2020), doi.org/10.1038/s41563-020-0705-9）。阿力木?阿卜杜熱合曼博士和Timothy Hele博士為論文的共同第一作者，Richard Friend教授，李峰教授和Emrys Evans博士為論文的共同通訊作者，吉林大學(xué)為第一完成單位。

圖.交替碳?xì)浠衔颰TM自由基（不發(fā)光）與非交替碳?xì)浠衔镞沁蜻噙B打破整個(gè)分子的交替對(duì)稱性而發(fā)光。

研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（51925303、91833304）、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2016YFB0401001）和吉林大學(xué)培英工程計(jì)劃、高層次科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)建設(shè)項(xiàng)目（2019TD-33）的支持。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-020-0705-9#citeas

課題組介紹

李峰，博士生導(dǎo)師，國(guó)家杰出青年基金獲得者，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院，超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授。課題組近年來(lái)一直致力于新型發(fā)光方式、發(fā)光機(jī)理的高效有機(jī)發(fā)光材料及器件的研究，尤其是雙線態(tài)自由基發(fā)光材料與器件的研究，相關(guān)研究工作以吉林大學(xué)為第一單位發(fā)表于Nature（1篇）, Nature Materials（2篇）, Angew. Chem., Int. Ed.，Adv. Mater.等國(guó)際頂級(jí)期刊。研發(fā)的雙線態(tài)自由基發(fā)光材料與器件已經(jīng)獲得了中國(guó)和美國(guó)的發(fā)明專(zhuān)利授權(quán)（ZL201410018393.9，ZL201410639989.0，US9935271B2）。課題組常年歡迎青年才俊（碩士、博士、博后）加盟。