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鋰離子電池正在為便捷化生活方式和環(huán)境友好型社會建設服務。正極材料是鋰離子電池的主要組成部分，磷酸鐵鋰因其高穩(wěn)定性、高安全性而受到青睞，目前已實現商業(yè)化應用。近期，電動汽車特斯拉公司也給予磷酸鐵鋰高度重視，并做出長遠規(guī)劃。因此，為全方位發(fā)揮磷酸鐵鋰的優(yōu)勢，對其深刻研究顯得尤為重要。相比于體相結構對性能的影響的認識，磷酸鐵鋰固液界面結構所發(fā)揮的作用還有待深入研究。近來，科研工作者發(fā)現固液界面結構對鋰離子電池的電化學性能有重要影響，亥姆霍茲層是固液界面重要的雙電層，包括內亥姆霍茲層和外亥姆霍茲層，一般情況下陰離子和陽離子吸附層將影響亥姆霍茲層，從而影響鋰離子在固液界面的傳輸行為和鋰電池的充放電性能。

近日，北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授領導的清潔能源中心研究團隊運用自主創(chuàng)新單分散納米顆粒（下稱“單顆粒”）鋰電池電化學方法，研究磷酸鐵鋰固液界面陰離子吸附層對鋰離子傳輸的影響。經過系統的單顆粒電化學實驗和理論分析，他們發(fā)現溶液中陰離子幾何大小、配位強度、水溶液中電解質強弱等的不同，會導致不同的電化學行為和不同的界面動力學常數和活化能，從而導致鋰離子在界面?zhèn)鬏攧恿W的差異性，該工作近日以“The role of anions on the Helmholtz Plane for the solid-liquid interface in aqueous rechargeable lithium batteries”為題，發(fā)表在能源材料領域知名期刊《納米能源》(Nano Energy, IF=""15.5)上。

這項研究通過對不同陰離子電解質溶液中磷酸鐵鋰單顆粒電化學測試，結合單顆粒電化學多物理場，模擬證明了陰離子如硝酸根和氯離子具備較高的界面速率常數和較低的活化能及電化學曲線上表現出來的弱極化現象。一家人有通過量子化學第一性原理計算，證明了水分子實現界面重構形成Janus界面（如下圖），它與陰離子發(fā)生的靜電相互作用一起形成雙電層的內亥姆霍茲層，以及陰離子的不同會導致鋰離子傳輸的界面能壘的不同。該雙電層固液界面研究為我們研究其它鋰電池電化學界面結構提供了重要參考。

磷酸鐵鋰單顆粒電化學研究晶體-溶液界面的雙電層結構（內/外亥姆霍茲層）

該工作由潘鋒指導完成，論文共同第一作者為胡江濤博士、任文舉博士和碩士生陳鑫，潘鋒、鄭家新副教授和林原研究員為共同通訊作者。這項工作得到了國家材料基因工程重點研發(fā)計劃和深圳市科技創(chuàng)新委員會等項目的大力支持。