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Angew. Chem. 華東理工大學(xué)?邢明陽教授課題組在環(huán)境化學(xué)領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展

來源:華東理工大學(xué)      2020-05-14
導(dǎo)讀:近期,德國化學(xué)會知名學(xué)術(shù)刊物Angew. Chem. Int. Ed.(IF: 12.712)以“Designing 3D-MoS2 Sponge as Excellent Cocatalysts in Advanced Oxidation Processes for Pollutant Control”為題,在線報(bào)道了華東理工大學(xué)?邢明陽教授課題組在環(huán)境污染控制領(lǐng)域取得的最新研究成果。


芬頓反應(yīng)最早由法國化學(xué)家Fenton在1893年發(fā)現(xiàn),并因其能產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的羥基自由基等活性氧物種(ROS)被廣泛應(yīng)用于水中有機(jī)污染物的去除。理想的芬頓反應(yīng)是Fe2+催化H2O2生成羥基自由基等ROS,但實(shí)際上,大多數(shù)已報(bào)道的芬頓反應(yīng)并不是真正的催化反應(yīng),而只是一個(gè)氧化還原化學(xué)反應(yīng)。這主要是因?yàn)楫?dāng)Fe2+活化H2O2(或PMS)后,本身會被氧化成Fe3+,而Fe3+很難被H2O2重新還原成Fe2+,所以鐵在芬頓反應(yīng)中不能算真正的催化劑。好消息是,通過引入助催化劑可以很好地解決這個(gè)問題。比如,邢明陽等人首次發(fā)現(xiàn)通過引入MoS2作為助催化劑,可以實(shí)現(xiàn)芬頓反應(yīng)中鐵離子的高效循環(huán)(Chem 2018, 4, 1359-1372)。但這也帶來了新的問題,即大多數(shù)粉體催化劑的共同缺點(diǎn)就是難以在實(shí)際應(yīng)用中回收再利用,尤其是在大規(guī)模處理實(shí)際工業(yè)廢水時(shí),需要不斷補(bǔ)充MoS2助催化劑及鐵催化劑,這不僅會增加反應(yīng)成本,還會存在對環(huán)境造成二次污染的風(fēng)險(xiǎn)。

為了克服上述挑戰(zhàn),邢明陽教授研究團(tuán)隊(duì)采用簡單的浸漬-加熱的化學(xué)方法,開發(fā)了三維硫化鉬(3D-MoS2海綿)助催化(類)芬頓反應(yīng)體系,實(shí)現(xiàn)了對染料類及抗生素類廢水的高效處理。與傳統(tǒng)芬頓體系及已報(bào)道的助催化(類)芬頓體系相比,其優(yōu)勢表現(xiàn)為:三維結(jié)構(gòu)優(yōu)化AOPs性能優(yōu)勢。以Fe3+/H2O2體系為例,3D-MoS2海綿的引入,可使其降解芳香族有機(jī)污染物的反應(yīng)速率常數(shù)提高到原來的52倍;助催化反應(yīng)中心減少鐵的用量,降低生成鐵泥的風(fēng)險(xiǎn)。3D-MoS2海綿中納米花片層堆積和不規(guī)則邊緣可以提供更多的Mo4+活性位點(diǎn),加速Fe3+/Fe2+的循環(huán),抑制鐵泥等二次污染物的形成;運(yùn)行成本低,實(shí)現(xiàn)大規(guī)模高效處理抗生素廢水。3D-MoS2/Fe2+/PMS體系只需一次性加入鐵離子(20mg/L硫酸亞鐵),即可實(shí)現(xiàn)連續(xù)高效處理140L高濃度磺胺嘧啶廢水(120mg/L),其降解率可達(dá)97.87%。該體系可穩(wěn)定運(yùn)行16天以上,且其處理1噸廢水的運(yùn)行成本僅為0.33美元,使其具有巨大的工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。

該論文以華東理工大學(xué)為第一通訊單位,碩士研究生朱玲俐同學(xué)為第一作者,邢明陽教授為通訊作者。該論文還得到了歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了費(fèi)林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金及國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006059


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