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金屬有機框架材料（MOF）作為分子晶態(tài)材料在吸附分離、多相催化、化學(xué)傳感、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。由于MOF材料導(dǎo)電性差，因而在電化學(xué)傳感中的應(yīng)用受到了限制。傳統(tǒng)的解決方式是把MOF作為載體，將金屬納米粒子或碳基納米材料引入框架中或?qū)⒔饘龠策蚵?lián)吡啶釕等電活性分子后修飾在框架上。

為了實現(xiàn)MOF納米探針的精準組裝，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院雷建平課題組利用逐步組裝方法在MOF核殼結(jié)構(gòu)中對納米粒子和活性酶進行同時組裝，并實現(xiàn)了級聯(lián)催化用于乏氧腫瘤診療應(yīng)用（Angew. Chem., Int. Ed. 2019, 58, 7808-7812）。在此基礎(chǔ)上，該課題組以對苯二酚O,O'-二乙酸和1,10-菲羅啉配體分別作為氧化還原電對，合成了一種具有電化學(xué)活性的混合配體MOF納米探針（E-MOF）。這種E-MOF晶體發(fā)光體在水相共反應(yīng)劑和湮滅態(tài)電致化學(xué)發(fā)光過程中均表現(xiàn)出高效的性能，并且在連續(xù)的電化學(xué)測試中展現(xiàn)了陰極電致化學(xué)發(fā)光自增強現(xiàn)象。利用密度泛函理論證實了該E-MOF傾向于丟失電子形成低能量的陽離子自由基穩(wěn)定態(tài)，創(chuàng)建了一種基于E-MOF穩(wěn)態(tài)自由基積累的自增強電致化學(xué)發(fā)光新機制（圖1）。隨后通過預(yù)還原積累E-MOF穩(wěn)定的陽離子自由基，實現(xiàn)了穩(wěn)定性高和重現(xiàn)性好的增強電致化學(xué)發(fā)光，進一步證實了混合配體E-MOF作為新型電致化學(xué)發(fā)光晶態(tài)材料的自增強新概念，并拓寬了其在生命分析中的應(yīng)用。

圖1.電活性金屬有機框架材料的晶體結(jié)構(gòu)與水相自增強電致化學(xué)發(fā)光

相關(guān)成果以Electroactive Metal?Organic Frameworks as Emitters for Self-Enhanced Electrochemiluminescence in Aqueous Medium為題最近在《德國應(yīng)用化學(xué)》發(fā)表（DOI: 10.1002/anie.202002713, 論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202002713），并被選為VIP論文。

該研究工作第一作者為本院碩士生金仲超，理論工作與南京師范大學(xué)李亞飛教授合作完成。研究課題得到了鞠熀先教授的大力支持，并由國家自然科學(xué)基金委與科技部重大專項資助。