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    非平衡態(tài)超分子組裝廣泛存在于生物系統(tǒng)，賦予生命體復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的功能。在人工體系構(gòu)筑非平衡態(tài)超分子組裝系統(tǒng)將不僅有利于促進(jìn)對(duì)生命系統(tǒng)的理解，還將有助于對(duì)新型軟物質(zhì)材料的設(shè)計(jì)與開(kāi)發(fā)。因此，對(duì)人工合成型非平衡態(tài)超分子組裝系統(tǒng)的構(gòu)筑與研究具有重要意義。

    在該研究工作中，該團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種獨(dú)特的、利用分子老化誘導(dǎo)成核組裝的控制手段，實(shí)現(xiàn)了具有瞬態(tài)特性的超分子水凝膠材料的制備。研究人員在一前期構(gòu)筑的模塊化超分子組裝體系（Angew.Chem. Int.Ed. 2019, 58,3800； J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 2847）基礎(chǔ)上，發(fā)現(xiàn)通過(guò)對(duì)模塊分子進(jìn)行溫和的老化處理，即可誘導(dǎo)改變后續(xù)分子的組裝路徑，由自發(fā)條件下的親熱力學(xué)控制轉(zhuǎn)變?yōu)橛H動(dòng)力學(xué)控制，組裝形成一種獨(dú)特的亞穩(wěn)態(tài)超分子水凝膠材料。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，體系中的組裝前體分子在老化處理過(guò)程中，自組裝成納米級(jí)的聚集體，該聚集體作為成核中心，改變了分子組裝成核過(guò)程，誘導(dǎo)組裝過(guò)程轉(zhuǎn)變?yōu)橛H動(dòng)力學(xué)控制型，最終形成動(dòng)力學(xué)控制的超分子組裝產(chǎn)物。該超分子凝膠表現(xiàn)出獨(dú)特的瞬態(tài)特性，其結(jié)構(gòu)隨時(shí)間可進(jìn)行緩慢的演變，最終轉(zhuǎn)變?yōu)橄鄬?duì)穩(wěn)定的凝膠狀態(tài)。

    這種分子老化誘導(dǎo)瞬態(tài)超分子水凝膠的合成，不僅為非平衡態(tài)超分子自組裝體系的構(gòu)筑開(kāi)辟了一條新的簡(jiǎn)便方法，而且還展示分子老化對(duì)超分子組裝過(guò)程的重要影響，在未來(lái)的超分子組裝研究中不容忽視。

    化工學(xué)院為該工作的第一完成單位，論文的第一作者為該院特聘研究員王義明，通訊作者為合作伙伴荷蘭代爾夫特理工大學(xué)的Jan H. van Esch教授，郭旭虹教授在該工作開(kāi)展過(guò)程中提出了寶貴的建議，并在材料表征上提供了支持和幫助。該項(xiàng)目得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、華東理工大學(xué)創(chuàng)新人才計(jì)劃專項(xiàng)項(xiàng)目的支持。

    論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201902487