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近日，國際化學(xué)與材料領(lǐng)域頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition，影響因子12.2）報道了北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院黃佳琦課題組在鋰硫（Li–S）電池多相催化方面的研究新進展，相關(guān)研究成果以“Electrochemical Phase Evolution of Metal-Based Pre-Catalysts for High-Rate Polysulfide Conversion”為題在線發(fā)表。該工作第一作者為北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院博士研究生趙夢，共同第一作者為彭翃杰博士，通訊作者為北京理工大學(xué)黃佳琦教授。

　　工作狀態(tài)下的催化劑的相/結(jié)構(gòu)演變對其催化活性和反應(yīng)動力學(xué)具有重要影響。目前，催化劑原位相演化的理解與探究僅限于質(zhì)子氫/氧（水）電化學(xué)，在非質(zhì)子電化學(xué)領(lǐng)域的相應(yīng)研究相對匱乏。而非質(zhì)子電化學(xué)反應(yīng)卻是具有高能量密度的堿金屬（Li/Na/K）-硫族元素（S/O₂）電池的基石。由于涉及到多電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)，這些電池體系往往需要高效的電催化劑來促進電化學(xué)反應(yīng)的遲緩動力學(xué)。然而，目前尚不清楚這些催化劑在非質(zhì)子環(huán)境中如何演化以及這種演化行為對催化性能的真實影響。探究非質(zhì)子環(huán)境中大半徑堿金屬陽離子和中間體在催化劑演變中的作用，對于理解電催化劑的作用并確定其真實活性催化相/位點具有重要意義，這也是合理設(shè)計新催化劑和性能更好的電池的先決條件。

　　該團隊研究了在工作狀態(tài)下Li–S電池中金屬基預(yù)催化劑的原位相演化過程。并借助先進的表征技術(shù)揭示電化學(xué)循環(huán)誘導(dǎo)單晶Co₄N向富含活性位點的多晶CoS_x的原位轉(zhuǎn)變現(xiàn)象（圖1）。該演變產(chǎn)物高度適應(yīng)富含多硫化物的非質(zhì)子環(huán)境，并且在模型實驗中表現(xiàn)出對含硫物質(zhì)轉(zhuǎn)化反應(yīng)動力學(xué)的較高催化活性。該團隊利用密度泛函理論計算了在多硫化物刻蝕作用下，Co₄N顆粒表面和體相中不同空位的形成能，驗證了多硫化物刻蝕引起的相演化機理。基于廣泛的鈷基化合物和其他金屬元素的進一步計算證明了電化學(xué)誘導(dǎo)硫化現(xiàn)象的普適性，并預(yù)測了在Li–S電池中使用的大多數(shù)金屬及其富金屬化合物催化劑中，含零價金屬原子的化合物將被全部或部分硫化。

圖1. 預(yù)催化劑的原位電化學(xué)相演變的示意圖和對應(yīng)的電子顯微圖像。富金屬化合物作為預(yù)催化劑（以Co₄N為例）在工作電池中經(jīng)歷原位“馬賽克化”相演變的過程示意圖。

　　當(dāng)Co₄N預(yù)催化劑被引入Li–S電池，原位相演化產(chǎn)生的高活性催化劑使得電池在動力學(xué)苛刻的條件下（例如10 C倍率和低至4.7 mL mg_S^?1的E/S比）仍具有出色的性能。該工作將對Li–S電池以外的電化學(xué)和Co₄N以外的催化材料產(chǎn)生廣泛影響，包括對原位生成的硫化物的催化活性相研究，通過電化學(xué)演化來設(shè)計新型電催化劑，以及從含水電化學(xué)向質(zhì)子惰性電化學(xué)轉(zhuǎn)變的研究的新的認(rèn)識與應(yīng)用。

　　論文詳情：

　　Meng Zhao, Hong-Jie Peng, Bo-Quan Li, Xiao Chen, Jin Xie, Xinyan Liu, Qiang Zhang, Jia-Qi Huang*. Electrochemical Phase Evolution of Metal-Based Pre-Catalysts for High-Rate Polysulfide Conversion, Angewandte Chemie International Edtion , doi: 10.1002/anie.202003136.

　　論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202003136

附作者簡介：

　　黃佳琦，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授，博士生導(dǎo)師，九三學(xué)社社員。主要開展能源界面化學(xué)研究。在Angew Chem Int Ed, J Am Chem Soc, Adv Mater, Adv Funct Mater, Sci Bull等期刊發(fā)表研究工作100余篇，h因子為68，其中40余篇為ESI高被引論文。入選首屆中國科協(xié)青年人才托舉計劃，獲評中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎，中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎，國家萬人計劃青年拔尖人才，2018、2019年科睿唯安高被引科學(xué)家等。