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近些年，病毒、核酸、蛋白質(zhì)等一些具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)及功能大分子的發(fā)現(xiàn)，啟發(fā)了越來(lái)越多的化學(xué)家去構(gòu)筑或組裝結(jié)構(gòu)越來(lái)越復(fù)雜的且具有特定功能的分子。高核過(guò)渡-稀土混金屬團(tuán)簇，因其復(fù)雜的分子結(jié)構(gòu)、均一的尺寸、獨(dú)特的性能，成為團(tuán)簇化學(xué)家們熱衷構(gòu)筑的體系。輪狀結(jié)構(gòu)由于其特殊的化學(xué)及物理屬性備受關(guān)注，例如有限的輪狀多核簇合物可作為一維無(wú)限鏈體系的等價(jià)模型引起人們濃厚的研究興趣。然而目前，核數(shù)超過(guò)100且具有輪狀結(jié)構(gòu)的3d-4f混金屬尚未有報(bào)道。

近日，在鄭彥臻教授指導(dǎo)下，西安交通大學(xué)前沿院博士后陳偉鵬采用“混合配體”策略，在溶劑熱條件下成功制備出一例高核過(guò)渡-稀土混金屬納米團(tuán)簇—{Ni₃₆Gd₁₀₂}。該團(tuán)簇分子擁有六芒星狀的形狀，為目前報(bào)道的第二大3d-4f混金屬團(tuán)簇，并具有良好的溶液穩(wěn)定性。因團(tuán)簇金屬鎳離子存在潛在的空余配位點(diǎn)，因此該化合物可以選擇性地在可見(jiàn)光下催化還原CO₂為CO（90.2%），其TON為29700、轉(zhuǎn)換頻率為1.2 s^?1，超過(guò)了多數(shù)同類型的催化劑。而該團(tuán)簇含有的大量稀土釓元素也使得該分子材料在2K 和ΔH= 7 T時(shí)產(chǎn)生了41.3 J·kg^–1·K^–1的磁熵變，在低溫磁制冷方面具有較好的應(yīng)用潛力。與此同時(shí)，他們利用周期性密度泛函理論及循環(huán)伏安法對(duì)催化機(jī)理予以解釋。該工作不僅為3d-4f混金屬團(tuán)簇的設(shè)計(jì)合成提供了新的思路，同時(shí)也將為稀土基納米團(tuán)簇的溶液穩(wěn)定性、催化性能的探究及功能拓展提供了借鑒與理論依據(jù)。

該研究成果以封面文章形式發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊J. Am. Chem. Soc.（影響因子14.695）上，西安交大為該論文第一作者及唯一通訊作者單位，這是鄭彥臻教授課題組在繼前期稀土功能團(tuán)簇工作基礎(chǔ)上的又一重要突破。

該工作除得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后基金等計(jì)劃的資助，同時(shí)也得到了唐仲英基金、金屬材料強(qiáng)度國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室及西安交大分析測(cè)試共享中心的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11543

鄭彥臻課題組主頁(yè)：http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home