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近些年，病毒、核酸、蛋白質(zhì)等一些具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)及功能大分子的發(fā)現(xiàn)，啟發(fā)了越來越多的化學(xué)家去構(gòu)筑或組裝結(jié)構(gòu)越來越復(fù)雜的且具有特定功能的分子。高核過渡-稀土混金屬團簇，因其復(fù)雜的分子結(jié)構(gòu)、均一的尺寸、獨特的性能，成為團簇化學(xué)家們熱衷構(gòu)筑的體系。輪狀結(jié)構(gòu)由于其特殊的化學(xué)及物理屬性備受關(guān)注，例如有限的輪狀多核簇合物可作為一維無限鏈體系的等價模型引起人們濃厚的研究興趣。然而目前，核數(shù)超過100且具有輪狀結(jié)構(gòu)的3d-4f混金屬尚未有報道。

近日，在鄭彥臻教授指導(dǎo)下，西安交通大學(xué)前沿院博士后陳偉鵬采用“混合配體”策略，在溶劑熱條件下成功制備出一例高核過渡-稀土混金屬納米團簇—{Ni₃₆Gd₁₀₂}。該團簇分子擁有六芒星狀的形狀，為目前報道的第二大3d-4f混金屬團簇，并具有良好的溶液穩(wěn)定性。因團簇金屬鎳離子存在潛在的空余配位點，因此該化合物可以選擇性地在可見光下催化還原CO₂為CO（90.2%），其TON為29700、轉(zhuǎn)換頻率為1.2 s^?1，超過了多數(shù)同類型的催化劑。而該團簇含有的大量稀土釓元素也使得該分子材料在2K 和ΔH= 7 T時產(chǎn)生了41.3 J·kg^–1·K^–1的磁熵變，在低溫磁制冷方面具有較好的應(yīng)用潛力。與此同時，他們利用周期性密度泛函理論及循環(huán)伏安法對催化機理予以解釋。該工作不僅為3d-4f混金屬團簇的設(shè)計合成提供了新的思路，同時也將為稀土基納米團簇的溶液穩(wěn)定性、催化性能的探究及功能拓展提供了借鑒與理論依據(jù)。

該研究成果以封面文章形式發(fā)表在國際權(quán)威期刊J. Am. Chem. Soc.（影響因子14.695）上，西安交大為該論文第一作者及唯一通訊作者單位，這是鄭彥臻教授課題組在繼前期稀土功能團簇工作基礎(chǔ)上的又一重要突破。

該工作除得到了國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、中國博士后基金等計劃的資助，同時也得到了唐仲英基金、金屬材料強度國家重點實驗室及西安交大分析測試共享中心的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11543

鄭彥臻課題組主頁：http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home