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近日，南京師范大學(xué)化科院蘭亞乾教授課題組在人工光合作用催化劑研究方面取得重要進(jìn)展。該研究成果以Stable Heterometallic Cluster‐Based Organic Frameworks Catalysts for Artificial Photosynthesis為題發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.（http://doi.org/10.1002/anie.201913284）。Angew. Chem. Int. Ed.雜志是Wiley公司的王牌雜志，也是化學(xué)學(xué)科頂級(jí)期刊。

   近年來(lái)，日益增加的CO₂排放已經(jīng)造成了嚴(yán)重的能源和環(huán)境問題。為了應(yīng)對(duì)這些問題，大量的研究工作集中于模擬CO₂的光合作用的有效方法。然而，考慮到CO₂固有的化學(xué)惰性及水氧化動(dòng)力學(xué)緩慢的特點(diǎn)，將CO₂還原和H₂O氧化兩個(gè)半反應(yīng)有效結(jié)合在一個(gè)體系實(shí)現(xiàn)依舊是一個(gè)艱巨的工作。目前，基本只有通過(guò)有效的異質(zhì)結(jié)策略（如 Z-scheme）構(gòu)筑的納米結(jié)構(gòu)光催化劑才能實(shí)現(xiàn)上述的全反應(yīng)。而且，由于缺陷、不純相以及結(jié)構(gòu)組分復(fù)雜等因素的影響，依舊缺乏足夠明確的結(jié)構(gòu)信息來(lái)鑒定這些催化劑中催化位點(diǎn)的活性。因此，探索具有明確結(jié)構(gòu)的新型光催化系統(tǒng)來(lái)實(shí)現(xiàn)人工光合作用的模擬，以明確構(gòu)效關(guān)系，對(duì)于促進(jìn)該領(lǐng)域的發(fā)展是極其重要的。

   南京師范大學(xué)蘭亞乾教授和劉江副教授報(bào)道了一系列穩(wěn)定的基于雜金屬Fe₂M團(tuán)簇的金屬有機(jī)骨架（MOF）（NNU-31-M，M = Co，Ni，Zn）光催化劑。該催化劑可在不借助額外的犧牲劑和光敏劑的情況下將CO₂和H₂O轉(zhuǎn)化為HCOOH和O₂。其在可見光下激發(fā)異金屬簇和光敏配體產(chǎn)生光生電子空穴對(duì)。然后，低價(jià)金屬M(fèi)接受電子以還原CO₂，而高價(jià)金屬Fe使用空穴氧化H₂O。這是第一個(gè)完成人工光合作用全反應(yīng)的MOF光催化劑體系。此外，基于晶體結(jié)構(gòu)的DFT計(jì)算證明了光催化反應(yīng)機(jī)理。

   這項(xiàng)工作為如何設(shè)計(jì)晶態(tài)光催化劑實(shí)現(xiàn)人工光合作用的全反應(yīng)提出了一種新的策略。

   南京師范大學(xué)化科院在讀博士生董龍章為第一作者，蘭亞乾教授和劉江副教授為共同通訊作者。