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廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院汪騁教授課題組在金屬有機(jī)單層(MOL)上構(gòu)造原卟啉鈷和吡啶催化位點(diǎn)用于電催化CO₂還原反應(yīng)方面取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果“Cooperative Stabilization of the [Pyridinium-CO₂ -Co] Adduct on a Metal–Organic Layer Enhances Electrocatalytic CO₂ Reduction”在線發(fā)表于J. Am. Chem. Soc (DOI：10.1021/jacs.9b09227)。

吡啶/吡啶氫(py/pyH⁺)作為一種助催化劑被發(fā)現(xiàn)可以應(yīng)用在金屬和半導(dǎo)體電極上來(lái)提高電催化CO₂還原(CO₂RR)性能。此外，氮摻雜碳材料有吡啶位點(diǎn)的催化劑也通常具有高效的CO₂RR性能。然而，吡啶/吡啶氫(py/pyH⁺)的催化作用機(jī)理尚不明確。

在該研究中，他們?cè)诮饘儆袡C(jī)單層(MOL)的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元上修飾原卟啉鈷(CoPP)，巧妙地利用CoPP與MOL本身的吡啶氫位點(diǎn)協(xié)同催化CO₂還原。結(jié)合原位紅外測(cè)試、動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)、同位素實(shí)驗(yàn)以及DFT理論計(jì)算，證明了CoPP和MOL上的吡啶參與了CO₂活化中間體[pyH⁺-^-O₂C-CoPP]的形成。MOLs的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使設(shè)計(jì)這一獨(dú)特的催化位點(diǎn)成為了可能。

廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士研究生郭瑩和史文頡為論文共同第一作者，楊慧娟博士和葉進(jìn)裕老師在電化學(xué)和原位紅外測(cè)試給予了幫助，博士研究生何權(quán)烽幫助完成COMSOL模擬，碩士畢業(yè)生曾中銘、博士研究生賀莘茹和黃瑞蕓老師參與了部分工作。研究工作得到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（批準(zhǔn)號(hào)：2016YFA0200702）和國(guó)家自然科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：21671162、21721001）等項(xiàng)目的資助。

汪騁教授課題組通過設(shè)計(jì)合成“光開關(guān)“催化劑成功實(shí)現(xiàn)了二氧化碳?xì)浠揭掖嫉母哌x擇性轉(zhuǎn)化。相關(guān)結(jié)果以”Photoactivation of Cu Centers in Metal–Organic Frameworks for Selective CO2 Conversion to Ethanol“為題發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。

　　CO₂的氫化過程是碳循環(huán)中重要的一環(huán)，將二氧化碳轉(zhuǎn)換成高附加值的乙醇等產(chǎn)物倍受關(guān)注，銅被認(rèn)為是二氧化碳?xì)浠闹匾呋瘎?。汪騁教授課題組前期利用MOF限域的銅納米粒子開展高選擇性催化產(chǎn)生甲醇的工作（J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (10), 3834–3840），并發(fā)現(xiàn)一價(jià)銅可以協(xié)助產(chǎn)生乙醇（Nature Catalysis, 2019, 2, 709-717），但一價(jià)銅在反應(yīng)條件下難以長(zhǎng)期穩(wěn)定，會(huì)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榱銉r(jià)銅。為了解決該問題，課題組設(shè)計(jì)制備了基于MOF載體的具有光敏劑基團(tuán)的銅中心催化劑。利用光敏劑在光激發(fā)時(shí)與Cu中心之間發(fā)生的單電子轉(zhuǎn)移，既可以將二價(jià)銅還原為一價(jià)銅，也可以將銅納米粒子氧化為一價(jià)銅，從而穩(wěn)定一價(jià)銅。X-射線光電子能譜能等印證了反應(yīng)前后的銅價(jià)態(tài)，瞬態(tài)吸收光譜觀察到了催化中心的電子轉(zhuǎn)移過程。這項(xiàng)工作不僅展示了MOF作為載體的優(yōu)勢(shì)，也為理解二氧化碳?xì)浠@取乙醇過程帶來(lái)新的認(rèn)識(shí)。

　　廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士研究生曾令真為論文第一作者，王之野和汪永科參與了光譜的研究工作。該工作得到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（批準(zhǔn)號(hào)：2016YFA0200702）和國(guó)家自然科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：21671162、21721001）等項(xiàng)目的資助。