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單分子磁體是一類具有強(qiáng)易軸各向異性的分子納米磁體，可以在特定溫度以下表現(xiàn)出磁滯等類似磁體的行為，是一種超順磁態(tài)。分子中僅含有一個(gè)金屬離子的單分子磁體通常被稱為單離子磁體，近20年來，人們通?？梢允褂酶飨虍愋院軓?qiáng)的稀土離子來構(gòu)筑單離子磁體。稀土離子配合物往往具有較低的對稱性，因此很難從幾何結(jié)構(gòu)上確定稀土離子的磁各向異性軸和4f電子云的結(jié)構(gòu)。

北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院高松教授，王炳武副教授和蔣尚達(dá)副研究員等近些年設(shè)計(jì)合成了大量稀土單離子磁體，并發(fā)展了多種方法研究稀土離子的磁軸取向。2010年該課題組報(bào)道了基于雙酮配體的稀土鏑單離子磁體（Angew. Chem., Int. Ed., 2010, 49, 7448）。經(jīng)過系統(tǒng)研究，蔣尚達(dá)副研究員發(fā)現(xiàn)在某些特殊對稱性下，晶體和分子的磁各向異性軸嚴(yán)格重合，通過單晶轉(zhuǎn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)確定晶體的磁化率張量，進(jìn)而求得晶體和分子的各向異性軸（Jiang SD., Wang BW., Gao S. (2014) Advances in Lanthanide Single-Ion Magnets. In: Gao S. (eds) Molecular Nanomagnets and Related Phenomena. Structure and Bonding, vol 164. Springer, Berlin, Heidelberg）。2015年，蔣尚達(dá)和高松教授通過該方法首次確定了雙酮類稀土單離子磁體的磁易軸取向，結(jié)果顯示實(shí)驗(yàn)結(jié)果與量子化學(xué)從頭算以及晶體場分析的結(jié)果非常接近，該工作發(fā)表在英國皇家化學(xué)會的旗艦雜志《化學(xué)科學(xué)》上（Chem. Sci., 2015, 6, 4587）。

但是這種單晶磁化率測試的手段具有明顯的局限性，只適用于極個(gè)別的對稱性情況，對于分子與晶體的各向異性軸不重合的情況下，無法嚴(yán)格確定分子磁軸取向（Chem.-Eur. J., 2013, 19, 13726）。為解決此問題，蔣尚達(dá)與丹麥Aarhus大學(xué)的Jacob Overgaard博士等合作，采用極化中子衍射（Polarized Neutron Diffraction）的方法，解決了任意空間群中低對稱性磁性離子的磁軸取向測定問題，該工作以封面文章的形式發(fā)表在《歐洲化學(xué)》雜志上，并被選為VIP文章（Chem.-Eur. J., 2018, 24, 16576）。

人們普遍認(rèn)為稀土離子的強(qiáng)各向異性主要來自其未被淬滅的一階軌道角動(dòng)量，通過旋軌耦合作用使得金屬離子的基態(tài)電子云結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出各向異性，但這種電子云的各向異性究竟是什么形狀，其取向與磁各向異性方向有何關(guān)聯(lián)，人們?nèi)圆磺宄?。為此蔣尚達(dá)與Overgaard博士和澳大利亞墨爾本大學(xué)理論化學(xué)家Alessandro Soncini教授等合作，在日本SPring8同步輻射線站上以0.35埃的分辨率精細(xì)測定了基于雙酮配體的稀土鏑單離子磁體的4f電子云結(jié)構(gòu)。該工作具有很高的實(shí)驗(yàn)難度，因?yàn)樵贒y³⁺離子所有的63個(gè)電子中，僅有4f軌道上的9個(gè)電子表現(xiàn)為非球形并且被外部滿殼層的4d和4s電子云所屏蔽，而其余的54個(gè)電子均表現(xiàn)為球形結(jié)構(gòu)，相當(dāng)于在陽光充沛的白天觀測星空。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示在這類雙酮單離子磁體中，Dy³⁺離子的電子云呈現(xiàn)壓扁（oblate）的形狀，與理論物理學(xué)家的預(yù)期一致，并且通過電子云的形狀亦可模擬出基態(tài)波函數(shù)的組成，基于該研究我們可以得出結(jié)論，4f電子云的各向異性形狀由于其波函數(shù)的混合并不具有嚴(yán)格的單軸對稱性，但Dy³⁺離子在強(qiáng)單軸各向異性時(shí)壓扁型結(jié)構(gòu)可以近似為橢球型，該橢球的對稱軸與稀土離子的磁軸較為接近。該工作最近發(fā)表在《自然-化學(xué)》雜志上（https://doi.org/10.1038/s41557-019-0387-6），第一作者為高琛博士，在高松教授課題組獲得博士學(xué)位后前往Aarhus大學(xué)與Overgaard博士合作進(jìn)行博士后研究，通訊作者為蔣尚達(dá)副研究員，Alessandro Soncini教授和Jacob Overgaard博士。

以上工作得到了國家自然科學(xué)基金委青年科學(xué)基金、優(yōu)秀青年科學(xué)基金、創(chuàng)新群體項(xiàng)目以及科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持。