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近日，天津大學(xué)新能源化工團(tuán)隊(duì)應(yīng)英國(guó)自然出版集團(tuán)《Nature Reviews Materials》(《自然綜述：材料》)邀請(qǐng)，撰寫題為“基于線性關(guān)聯(lián)與反應(yīng)描述符指導(dǎo)催化材料的理性設(shè)計(jì)”的論文，12月以封面論文形式發(fā)表。系統(tǒng)總結(jié)了線性關(guān)聯(lián)與反應(yīng)描述符在金屬、氧化物和其他催化材料領(lǐng)域的發(fā)展與應(yīng)用，提出普遍化理論描述符應(yīng)用于多種催化體系的構(gòu)想。化工學(xué)院青年教師、國(guó)家“萬人計(jì)劃”青年拔尖人才趙志堅(jiān)教授為第一作者。這是天津大學(xué)在《自然》及子刊第二篇以第一通訊單位發(fā)表的綜述論文。

      反應(yīng)線性關(guān)聯(lián)在催化領(lǐng)域中無處不在，催化劑的本征特性和催化活性具有重要的關(guān)聯(lián)。通過調(diào)節(jié)催化劑的電子性質(zhì)和幾何結(jié)構(gòu)，如催化劑組分的電負(fù)性和活性位原子的普遍化配位數(shù)，科學(xué)家可以獲得滿足不同催化反應(yīng)需求的催化活性，從而充分發(fā)揮催化劑“四兩撥千斤”的獨(dú)特功效。而凝練催化反應(yīng)中的線性關(guān)聯(lián)，并將其轉(zhuǎn)化為直觀易得的反應(yīng)描述符，可以更好地把握催化反應(yīng)的本質(zhì)，有助于快速篩選和設(shè)計(jì)高效的工業(yè)催化劑。

      反應(yīng)線性關(guān)聯(lián)是一把雙刃劍。它一方面讓我們理解催化背后的“真相”，另一方面又在無形中限制住了催化劑的活性與選擇性。工業(yè)中具有重要應(yīng)用價(jià)值的丙烷脫氫反應(yīng)就受到丙烷活化與丙烯脫附的限制，使得傳統(tǒng)的催化劑無法逃離線性關(guān)聯(lián)，催化能力受限。因此，如何打破催化反應(yīng)中的這些線性關(guān)系就成為催化科學(xué)領(lǐng)域的瓶頸問題。鞏金龍教授課題組提出合成單原子鉑銅合金催化劑的方法，打破二元合金在丙烷脫氫中的線性“枷鎖”，同時(shí)提高催化劑的丙烯選擇性和丙烷轉(zhuǎn)化率。除此之外，向催化表面引入配體和應(yīng)力等，調(diào)變反應(yīng)過渡態(tài)與初末態(tài)的相對(duì)穩(wěn)定性也可以打破線性關(guān)系，實(shí)現(xiàn)催化活性與選擇性的飛躍。

      天津大學(xué)新能源化工團(tuán)隊(duì)旨在解決重要工業(yè)化學(xué)反應(yīng)過程中催化劑和反應(yīng)器設(shè)計(jì)的關(guān)鍵科學(xué)和技術(shù)問題，目前已在二氧化碳還原、丙烷脫氫等多個(gè)體系取得重要進(jìn)展。