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層狀二維材料具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，使其在光電器件、傳感、能源和催化等領(lǐng)域得到了高度關(guān)注和廣泛應(yīng)用。二維材料在制備過(guò)程中不可避免引入結(jié)構(gòu)缺陷，雖然這些缺陷尺度僅為數(shù)納米甚至單原子，但是會(huì)極大地改變材料的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)，從而影響其應(yīng)用。如果能在二維材料的工作環(huán)境下（大氣或者液相）高空間分辨地表征缺陷的晶格結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)，有助于準(zhǔn)確地理解二者之間的聯(lián)系，獲取明確的構(gòu)效關(guān)系。這對(duì)有效地進(jìn)行缺陷工程化，進(jìn)一步優(yōu)化基于薄層二維材料的應(yīng)用具有重要意義。然而，深入研究非石墨烯二維材料缺陷的結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，急需原位、高空間分辨的表征技術(shù)。

在該工作中，任斌教授課題組通過(guò)針尖增強(qiáng)拉曼光譜（TERS）對(duì)薄層MoS2一維缺陷（邊緣，臺(tái)階和褶皺等）進(jìn)行高空間分辨的成像，獲得了互相關(guān)聯(lián)的AFM形貌與TERS光譜信息，系統(tǒng)研究了不同缺陷位的結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，與單層MoS2的邊緣和褶皺相比，兩層MoS2的邊緣和一層-兩層之間的臺(tái)階位具有獨(dú)特的電子-聲子相互作用，從而導(dǎo)致缺陷位附近~1.8 nm范圍內(nèi)材料的能帶發(fā)生彎曲。缺陷位具有特殊電子能帶結(jié)構(gòu)以及高化學(xué)活性（如氧吸附），與完美的晶格結(jié)構(gòu)相比具有較低的電子密度，從而在缺陷位和完美晶格結(jié)構(gòu)之間形成10~19 nm范圍的自由電子擴(kuò)散長(zhǎng)度。此外，該工作還利用對(duì)缺陷結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)敏感的拉曼振動(dòng)模的譜峰位移，發(fā)展出可以區(qū)分不同類型的MoS2邊緣（zigzag和armchair）的方法。該工作表明了TERS在原位、高空間分辨表征缺陷位的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，可以進(jìn)一步推廣到其他二維材料，從而有效地指導(dǎo)缺陷設(shè)計(jì)和材料應(yīng)用。

該工作通過(guò)校內(nèi)外課題組緊密合作，在任斌教授、譚平恒研究員（中科院半導(dǎo)體研究所）和王翔博士共同指導(dǎo)下完成。實(shí)驗(yàn)部分主要由黃騰翔博士（第一作者，已畢業(yè)化學(xué)系博士生）完成，電子能帶結(jié)構(gòu)與光譜理論計(jì)算由譚平恒研究員課題組從鑫博士生（共同第一作者）完成，吳思思、林楷強(qiáng)、姚旭、何玉韓、吳江濱、包一凡、黃聲超等參與了實(shí)驗(yàn)與討論。研究工作得到科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、福建省自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后基金資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-13486-7